近年来,过渡金属催化的化学反应是一类重要的催化反应,是有机化学反应合成中的重要方法之一。过渡金属配合物由于具有潜在的高反应活性而被认为是有前途的高性能催化剂,采用理论方法研究过渡金属配合物催化反应的机理,对揭示分子反应内在本质,具有非常重要的意义。本论文主要对过渡金属催化碳氢硼化和二氧化碳还原反应机理进行了理论研究,包括以下内容:1.采用密度泛函理论（DFT）方法研究了阳离子铱配合物催化碳氢硼化的反应机理,其中包含C-H硼化（1→3ortho→6ortho）和Ir-H硼化（6ortho→1）过程。结合导向基团、配位不饱和的金属中心与阳离子特性的策略,设计了一种过渡金属阳离子铱催化剂,其具有用于碳氢硼化的导向基团,可在保持邻位选择性的同时提高反应活性。计算结果表明由阳离子铱催化剂催化的碳氢活化步骤（区域选择性决定步骤）的吉布斯自由能垒仅为7.2 kcal/mol,比中性催化剂具有更高的反应活性。对区域选择性的起源做了探究,计算结果表明,邻位碳氢硼化路径比间位和对位更有利。进一步进行催化剂改性,指出邻位选择性归因于导向基团和底物之间的氢键相互作用,尽管邻位在空间和电子上是不利的。2.采用密度泛函理论（DFT）方法对钌配合物催化胺辅助二氧化碳加氢制甲醇反应机理进行了理论研究。胺辅助二氧化碳加氢包含五个步骤:二氧化碳加氢;氨基甲酸酯的加氢;甲酰胺加氢;氨基醇分解和甲醛的加氢反应。并对胺辅助二氧化碳加氢和直接加氢方式作了对比,计算得出胺辅助二氧化碳加氢制甲醇的总自由能垒比二氧化碳直接加氢制甲醇的总自由能势垒低13.7 kcal/mol,指出了该二氧化碳还原反应中胺的重要作用,为二氧化碳还原反应中过渡金属催化剂的设计和开发提供了重要的理论参考。