碳纳米材料，如碳纳米管、石墨烯，具有密度小、质轻、稳定性好等优点，以及优异的导电、导热和机械性能，是一种非常有前景的材料，也是构筑碳纳米复合材料的理想载体。但高度石墨化的碳纳米材料表面表现出强的化学惰性，使其在溶剂和其它介质中分散性差，限制了它的应用。因而，在使用前需要对其表面进行功能化修饰。但这种修饰过程使合成工艺变得繁琐，而且可能会破坏碳材料的电子结构，降低其性能。此外，传统的碳纳米复合材料的构筑方法也难以灵活调控表面修饰部分的结构、组成和官能团类型。因此，开发温和的碳材料表面功能化技术对于制备高性能碳纳米复合材料具有重要的实际意义。　　原子层沉积(ALD)是一种气相薄膜沉积技术，在沉积工艺、均一性、保形性、厚度和结构控制等方面，具有许多传统方法无法比拟的突出优势，且适用于各种复杂基材表面的修饰或包覆。但是，由于碳纳米材料的惰性表面缺乏ALD生长所需的成核位点，因而在沉积前也需要表面功能化处理。分子层沉积(MLD)是ALD的一个分支，它使用的前驱体有机物分子能与碳纳米材料表面发生强的非共价作用，形成稳定的反应位点，无需表面功能化即能实现连续、完整的沉积。　　本论文利用MLD方法的优势，分别对碳纳米管和石墨烯进行表面功能化修饰，并探讨其在树脂增强、催化剂制备和超级电容器等领域的应用。具体的研究内容如下:　　1、以对苯二异氰酸酯和乙二胺为前驱体，首次利用MLD方法在未经任何表面处理的多壁碳纳米管表面实现了均一、连续、完整的聚脲(PU)的沉积。研究表明PU的MLD成核过程不依赖于碳纳米管表面的化学状态，PU膜在碳纳米管表面的生长依然符合MLD的自限制特性，生长速率约为0.41 nm/cycle，因此可以通过改变循环次数灵活调控沉积层的厚度和包覆量。该方法突破了ALD在碳纳米材料表面应用的局限，也可以作为一种新型的碳纳米管表面非共价功能化方法。极性的聚脲修饰层赋予碳纳米管在强极性溶剂中，如二甲亚砜、二甲基甲酰胺和N-甲基吡咯烷酮良好的溶解性，形成均匀高分散的黑色溶液。该方法功能化的碳纳米管还表现出与聚氨酯树脂良好的兼容性，作为纳米填充物能显著改善聚氨酯的力学性能，提高其拉伸强度和模量。MLD方法作为一种新的碳纳米管表面有机聚合物非共价功能化方法，具有普适性，适用于聚脲、聚酰胺和聚酰亚胺等多种有机聚合物。　　2、进一步利用PU能够均匀沉积在碳材料表面的优势，增加ZnO无机单元，开发出以对苯二异氰酸酯、乙二胺和二乙基锌为前驱体的新型Zn-PU无机-有机杂化膜的MLD沉积方法。该Zn-PU MLD薄膜可均匀沉积在负载铜前驱体的碳纳米管表面，经过300℃煅烧和后续的还原处理后形成较为均一的Cu-ZnO金属-氧化物界面。杂化膜包覆能有效抑制热处理过程中的铜前驱体烧结，形成的Cu和ZnO颗粒粒径更小、分布更均匀，创造了更多的Cu-ZnO界面位点(Cu0Zn)。我们将所得催化剂用于乙酰丙酸加氢制γ-戊内酯催化反应中，Cu-ZnO界面位点(Cu0Zn)的存在及Cu0Zn与Cu+之间的协同效应，不仅能提高催化剂的活性和选择性，而且获得了更好的稳定性。进一步研究表明，增加MLD的循环次数能显著提高Cu-ZnO的界面位点数目，提高催化剂的活性。此外，根据催化活性与不同Cu种类（Cu0Zn，Cu0和Cu+）的关系，可以证实Cu0Zn是决定催化活性和低表观活化能的关键活性位点。　　3、MLD不仅能够在碳管表面沉积均匀的有机聚合物，而且也能在石墨烯表面均匀沉积。我们以均苯四甲酸二酐和二氨基二苯醚为前驱体，首次利用MLD方法在未经任何表面修饰的石墨烯表面沉积聚酰亚胺，得到聚酰亚胺均匀包覆石墨烯的复合物。通过在700℃惰性气氛下进一步热解，可得氮掺杂碳包覆石墨烯的复合物。该方法制备的氮掺杂碳包覆石墨烯的复合物可作为超级电容器电极材料。石墨烯表面一定厚度的聚酰亚胺膜在热解过程中体积收缩形成更多的褶皱，而高温形成的碳微晶则互相堆叠形成大量的超微孔结构。这种特殊的多孔结构及氮掺杂的化学结构，使其具有优异的电容性能，在电流密度为1 Ag-1时比电容能达到290.2 F g-1。同时具有良好的倍率性能和循环稳定性，在循环5000次后比电容保留率为94.6％。进一步考察改变MLD循环次数，即改变碳层包覆量对电极材料电容性能的影响。当循环次数少时包覆量太少，循环次数多时包覆层厚电解液离子传质阻力太大，都得不到最佳的比电容。当聚酰亚胺的MLD循环次数为60时，电极的电容性能最优。