枝状纳米二氧化硅在抗菌材料及细菌传感检测中的应用

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传染性病原体广泛存在于食物、水和空气中,用于治疗病原体感染问题的抗生素曾是最优解决方案。然而,随着抗生素的误用和过度使用,细菌出现耐药性,对全球健康问题造成极大的威胁。枝状纳米二氧化硅具有出色的生物相容性、高曲率表面结构、大的中心辐射状孔道、可及的内表面,为化学与生物分子的附载提供了更多的活性位点,在食品安全、环境工程、生物医学领域具有广泛应用前景。因此,本论文基于枝状纳米二氧化硅独特的结构和性质,开发了新型高效的纳米抗菌体系以及快速灵敏的细菌传感检测平台,用于样品溶液中细菌的有效杀灭和灵敏检测,以降低细菌耐药性对人类健康产生的危害。具体工作内容如下:1.纳米二氧化硅载体形貌对抗菌性能的影响制备三种表面形貌不同的纳米二氧化硅,分别是具有光滑表面的球状纳米二氧化硅(SSNs)、具有褶皱表面的枝状纳米二氧化硅(DPSNs)、具有尖端表面的病毒状纳米二氧化硅(VMSNs)。以纳米二氧化硅为载体,经附载纳米银后得到三种复合纳米抗菌材料,即SSNs-Ag、DPSNs-Ag、VMSNs-Ag复合材料,通过比较三种复合材料的最小抑菌浓度、细菌生长抑制效率、对高浓度细菌溶液的杀菌效率,探究载体纳米二氧化硅形貌与复合纳米材料抗菌性能之间的构效关系,为新型抗菌材料的设计提供了研究基础。2.基于枝状纳米二氧化硅-银复合材料的抗菌纳米涂层基于附载纳米银的枝状纳米二氧化硅(DMSNs-Ag)的良好抗菌性能,通过浸泡提拉、氯仿熏蒸的方式将其部分嵌入至聚(甲基丙烯酸甲酯)玻璃表面,再经超声处理后得到单层DMSNs-Ag纳米涂层。纳米银的均匀高密度附载为该涂层提供了优异的抗革兰氏阴性大肠杆菌和革兰氏阳性金黄色葡萄球菌性。另外,由于枝状纳米二氧化硅较高的孔隙率和纳米银较小的粒径,所制备的涂层具有良好的抗反射性;熏蒸使纳米颗粒部分嵌入至聚合物玻璃基底,赋予涂层出色的牢固、耐磨性。该纳米涂层具有良好的力学性能,和抗反射性,且抗菌性强,在医疗光学设备中具有广泛的应用前景。3.基于枝状纳米二氧化硅的双模式细菌传感检测平台基于枝状纳米二氧化硅的高曲率结构表面和杂交链式反应信号放大策略,构建了双模式生物传感平台,可以同时利用荧光光谱仪和个人血糖仪输出检测信号,实现对沙门氏菌核酸序列的灵敏检测,基于荧光光谱仪的检测限为1.5 pM,基于个人血糖仪的检测限为1.4 pM。检测信号的双模式输出提高了结果的可信度,可同时满足实验室精确检测和现场快速检测的测试需求。通过与球状纳米二氧化硅基的双模式生物传感平台对比,探究了枝状纳米二氧化硅的高曲率结构表面对捕获探针的表面附载效率、探针足迹、偏转角度的影响,揭示了纳米材料形貌与传感检测性能之间的构效关系,为纳米材料基生物传感检测平台的构建提供了新思路。4.基于枝状纳米二氧化硅的图案化注液纳米涂层基于枝状纳米二氧化硅的中心径向孔结构,通过浸泡提拉、疏水化修饰、掩膜版介导的等离子体蚀刻、液体润滑剂注入的方法,在玻璃基底上形成了具有疏水基底和亲水微孔的图案化注液纳米涂层。由于基底与微孔间存在浸润性差异,液滴选择性地锚定在亲水微孔上,且疏水基底具有良好的抗细菌粘附性。基于枝状纳米二氧化硅的可及内表面,可同时均匀、高密度地附载纳米金、拉曼信号探针、细菌适配体,得到DPSNs-Au-MBA-aptamer复合材料,将其作为拉曼信号识别探针,可在图案化注液纳米涂层上检测痕量样品中金黄色葡萄球菌,检测限为2.6 CFU/mL。图案化注液纳米涂层的构建为细菌的快速灵敏检测提供了可能。
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