【摘 要】
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随着石化资源的日益衰竭,能源需求与环境污染的矛盾越发尖锐,寻找可再生、环境友好的新能源变得尤为重要。相较于光能、风能、潮汐能和核能等新能源,氢能具备高的能量密度、无碳排放,同时不存在发电间歇性和装机局域性等问题,被认为最具发展潜力的新能源之一。目前在商用化的制氢途径中,电解水制氢既能够获得高纯度氢气,又可循环应用,是一种简单可靠的制氢方法。为了进一步提高电解水制氢效率和降低成本,非贵金属的过渡族催
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随着石化资源的日益衰竭,能源需求与环境污染的矛盾越发尖锐,寻找可再生、环境友好的新能源变得尤为重要。相较于光能、风能、潮汐能和核能等新能源,氢能具备高的能量密度、无碳排放,同时不存在发电间歇性和装机局域性等问题,被认为最具发展潜力的新能源之一。目前在商用化的制氢途径中,电解水制氢既能够获得高纯度氢气,又可循环应用,是一种简单可靠的制氢方法。为了进一步提高电解水制氢效率和降低成本,非贵金属的过渡族催化剂被受青睐,但其催化效率与商业贵金属氧化物仍存在差距。这主要是由于其导电性较差、动力学缓慢、本征活性不高造成的,如何有效的解决上述问题显得至关重要。利用原子掺杂取代原有原子或进入过渡金属的晶格中,改变电子结构环境,能有效提高本征活性和导电能力,同时改善与中间体的吸附能。本文着重讨论过渡族金属催化剂的可控制备,并通过杂质原子的引入和纳米结构形貌的调控,获得高效的电催化材料。采用柠檬酸三钠作为螯合剂并通过腐蚀产生的镍离子有序减少的过程,在泡沫Ni基底上原位制备了具备成分梯度特征的Ni Fe层状氢氧化物（Ni Fe-LDH）纳米片。阵列状的三维纳米片拥有大的电化学活性表面积,能暴露出更多参与反应的活性位点。镍、铁原子在纳米片纵向方向的成分梯度变化为载流子的高效传输提供了转移通道,有效降低材料电阻。Fe离子的引入使Ni OOH的电子环境发生变化,提高本征活性和调节与中间体的吸附能,有利于活性组分对反应粒子的吸附。成分梯度的Ni Fe-LDH纳米片在碱性电解质中相较于无成分梯度的Ni Fe-LDH具备更加优异的析氧催化性能,在50 m A·cm-2的电流密度下其过电位仅为270 m V,且塔菲尔斜率为63.6 m V·dec-1,在碱性电解质溶液中具有优异的化学稳定性和结构稳定性。采用水热反应在三维多孔泡沫镍基底上合成具有海胆状形貌的Co（OH）F前驱体,通过在空气、氮气、氮气+磷源环境下热处理分别得到正常计量数的Co3O4、拥有大量氧空位的Co3O4-Ov、磷原子填充部分氧空位的掺磷Co3O4-P。三维海胆状形貌在电解水过程中提供了大的比表面积和更多的反应活性位点。引入空穴和磷原子将提高Co3O4导电性,同时调节材料的电子结构改善催化活性位点的本征活性并作为活性位点参与催化反应,多种因素结合使材料获得高效的电催化性能。空位的引入将破坏晶体的完整性,而进一步掺杂P原子将使Co3O4晶体转变为非晶的状态,通常而言非晶态相较于晶态,无序的原子排列暴露更多的活性原子因此具有更高的催化活性。它们表现出优良的催化表现,Co3O4-Ov在析氧反应中具有更加良好的催化活性,电流密度20 m A·cm-2对应的过电位为279 m V,而Co3O4-P在析氢反应中,仅需110 m V的过电位就能达到20 m A·cm-2的电流密度,以Co3O4-Ov和Co3O4-P分别作为阳极和阴极组装成电解槽并对其进行全水解测试,催化反应时只需1.58 V就能达到20 m A·cm-2电流密度。将无定型NiFe-LDH层状氢氧化物沉积在Co3O4-P的纳米针表面,将纳米片与海胆状形貌相结合形成树枝状结构,将会提高催化活性面积,而Co3O4-P集流体优秀的导电能力能够将氧化还原反应所需的电子快速进行转移。在进行析氧反应时非晶Ni Fe-LDH将作为主要的反应物质,而在析氢反应时参与反应的主要为Co3O4-P。这种复合结构具备十分优异的析氧和析氢性能,仅需过电位为269.9 m V和-168.5 m V就能达到正负50 m A·cm-2的电流密度。同时其作为双功能催化剂,在进行全水解反应时其电流密度达到50 m A·cm-2,过电位仅为1.51 V。
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