【摘 要】
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人类社会的快速发展,不可避免对新型能源的需求急剧增加,目前使用最多的还是传统的不可再生的化石燃料,导致能源危机和环境污染日益严重。锌-空气电池由于其高能量密度、能量转换效率高、低成本、环境友好和良好的安全性等优点,被视为有前途的下一代储能设备,受到了极大的关注。然而,阴极的氧还原反应受制于缓慢的动力学,导致锌-空气的高功率性能不佳。尽管贵金属及其合金催化剂作为催化ORR的优秀材料可以在一定程度上加
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人类社会的快速发展,不可避免对新型能源的需求急剧增加,目前使用最多的还是传统的不可再生的化石燃料,导致能源危机和环境污染日益严重。锌-空气电池由于其高能量密度、能量转换效率高、低成本、环境友好和良好的安全性等优点,被视为有前途的下一代储能设备,受到了极大的关注。然而,阴极的氧还原反应受制于缓慢的动力学,导致锌-空气的高功率性能不佳。尽管贵金属及其合金催化剂作为催化ORR的优秀材料可以在一定程度上加快阴极的反应动力学,但它们的实际应用却因贵金属的高昂成本和稀缺性而受到严重阻碍。因此,迫切需要这一种经济且性能优异的非贵催化剂作为贵金属催化剂的替代品。为了加速氧还原过程的反应动力学,提高锌-空气电池的倍率性能,本文采用硬模板法制备了具有分级多孔结构的Fe/Co-NC催化剂,从催化剂的微观结构和活性位点出发,成功开发了具有高活性的多孔催化剂,有效促进锌-空气电池的氧还原动力学。本文具体研究如下:1)以二氧化硅球作为硬模板合成了三维的具有分级多孔结构且Fe-N4活性位点均匀地分散的氮掺杂碳催化剂,所制备的单原子铁三维有序多孔碳（SA-Fe-3DOMC）拥有1357.8 m~2 g-1的高比表面积,铁的载量达到0.84 wt%。受益于这些有利的结构特性,SA-Fe-3DOMC表现出卓越的ORR半波电位(E1/2)为0.901 V,在碱性介质中循环10000次后,活性损失可忽略不计（仅3 mV）,超过了商业Pt/C电催化剂。以SA-Fe-3DOMC为空气电极的锌-空气电池展现了不错的峰值功率密度(140 mW cm-2)和高比容量(786.6 mAh g-1)。2)以锌钴-金属有机框架（ZnCo-MOF）为前驱体合成了Co-NC催化剂,同时采用了二氧化硅球作为模板使其具备有序的交联的大孔结构。ZnCo-MOF作为前驱体使得Co-NC催化剂继承了MOF材料的大比表面积。采用2-甲基咪唑作为配体,其富含的氮元素能够原位掺杂得到丰富的活性位点。接着对Co-NC催化剂在高温下进行了氨化处理,合成的Co-NC/NH3催化剂具备更高的比表面积,在氮气-吸附/脱附中测试中发现其在介孔区域的孔分布有较大提升,在这可能是氨气的刻蚀造成了更多的缺陷。在接下来的氧还原性能测试中Co-NC/NH3催化剂的起始电位和半波电位达到了0.962V、0.867 V,可以与商业Pt/C相媲美。在10000次加速循环稳定性测试中的表现更是要优于商业Pt/C催化剂。以Co-NC/NH3催化剂为空气阴极组装的锌-空气电池展现出明显高于商业Pt/C的极限功率密度(126 m W cm-2),比容量高达766.2 mAh g-1。
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