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采用吸附法捕获CO2具有工艺过程简单、操作稳定、能耗小、设备无腐蚀以及技术成熟等特点和优点,已经达到了工业化标准,是一种应用前景好且发展潜力大的CO2捕获技术。采用吸附法捕获CO2,关键在于选择一种同时具备高CO2吸附容量和选择性的吸附剂,因此,吸附剂是核心。优异的吸附剂要满足以下条件:高吸附容量;高选择性;易再生;高吸/脱附速率的CO2吸附剂。针对传统的吸附剂对CO2选择性差的问题,本文提出采用含氮碳源制备高吡咯氮掺杂微孔碳,以提升对CO2的吸附容量和吸附选择性。本文的研究结果如下:采用机械化学法以三聚氰胺和多巴胺或吡咯为碳源合成了高吡咯氮掺杂微孔碳系列材料,主要对材料的形貌、晶体结构、热稳定性、FT-IR、比表面积和孔结构进行测试,结果如下:所合成的高吡咯氮掺杂微孔碳电镜图片都呈现出不规则的片状形貌,不同碱碳比和不同活化时间对材料的形貌影响不大;经过碳化活化后,都出现了类石墨化结构,所制得的高吡咯氮掺杂微孔碳具有超微孔结构(5-6 A)和较高含量的吡咯氮(13.1 wt.%)。研究了不同原料配比的高吡咯氮掺杂微孔碳对CO2和N2的吸附相平衡,利用维里方程估算出CO2在PDAa/MAb-2和PYa/MAb-2系列材料上的等量吸附热,并利用理想吸附理论溶液理论(IAST)分别估算出对CO2/N2的吸附选择系数。其中PDA0.3/MA0.7-2在1 bar和273 K的条件下对C02的吸附容量可达4.6mmol/g,在298 K时达到了 3.64 mmol/g;通过维里方程对C02在PDA0.3/MA0.7-2上吸附热进行拟合,其结果是37.4 kJ/mol,这表明PDA0.3/MA().7-2对CO2分子的吸附作用力较强。在273K,PDA0.3/MA0.7-2的C02吸附性能很稳定,经过5次循环之后,其对C02的吸附容量基本保持不变,表现出优异的再生性能。通过理想吸附溶液理论得出PDA0.3/MA().7-2对于C02选择性很高,在273K和CO2/N2(10:90)下高达108。较高的C02吸附量和选择性,使得PDA/MA复合材料可以成为从烟道气脱除CO2的吸附剂。CO2加氢甲烷化是一种高效的CO2转化方法,研究了原位合成Ni催化剂作为CO2甲烷化催化剂。我们在甲阶酚醛树脂、镍源、非离子表面活性剂F127的体系中,采用溶剂挥发自组装(EISA)方法合成Ni/碳前驱体,经过高温碳化后,原位合成有序介孔Ni/碳复合材料。该材料的孔径为3.4 nm左右,单质镍颗粒均匀的分散在碳的网络中。通过控制镍源的种类和掺杂量,可以实现对镍颗粒尺寸的控制。随着温度的升高、掺杂量的增加、镍核数的增加,在碳化过程中镍颗粒更容易聚集在一起,从而形成更大尺寸的单质镍颗粒。通过材料对C02吸附测试可知,Ni2-1/FDU-15-600的CO2吸附量最大,达到了 4.49 mmol/g,这比FDU-15-600材料的吸附能力提高了 43%。