功能化2D/3D介孔硅基材料的制备及对铼吸附行为的研究

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本文通过一步法成功制备了三种功能化的介孔二氧化硅材料吸附剂,通过一系列表征及实验考察了材料的结构,探究了吸附剂对单一体系及多元体系中铼的吸附行为,具体如下:以硅酸钠为硅源,在其水解的过程中加入壳聚糖,利用壳聚糖上的-OH与Si-OH的相互作用,加入戊二醛,通过交联壳聚糖上的-NH2,实现了壳聚糖的固定化,再进行水热反应,通过一步法成功制备了壳聚糖/二氧化硅2D介孔材料SS5/5.5-15-CTS2@95。吸附实验和动力学实验结果表明在pH 3条件下,SS5/5.5-15-CTS2@95对铼具有好的吸附能力,其吸附量可达206.31 mg·g-1,该吸附符合Langmuir单分子层吸附和拟二级动力学模型;通过FT-IR及XPS分析确定吸附机理为-N=C与ReO4-之间的螯合作用;模拟料液实验结果表明,在pH2-3范围内,吸附剂能有效回收废液(含Cu(II)、Zn(II)、Mn(II))中的Re(VII);并经过洗脱-循环实验证明了吸附剂具有稳定的循环再生能力。以正硅酸四乙酯为硅源,在其水解的过程中加入壳聚糖,加入戊二醛交联剂,通过戊二醛交联壳聚糖上的-NH2,再进行水热反应,通过一步法成功制备了壳聚糖/二氧化硅3D介孔材料TS8.6-15-CTS2@95。吸附实验结果表明,在pH3条件下,TS8.6-15-CTS2@95对铼的饱和吸附量达232.75 mg?g-1,吸附符合Langmuir吸附等温模型。选择性及模拟料液实验结果表明,在pH 12范围内,吸附剂可以实现铁系溶液中Re(VII)的有效分离(Sel Re/M>1.5),在pH 23范围内,在含高浓度Cu(II)的废液中对铼具有很好的回收能力。以硅酸钠为硅源,在其水解的过程中加入乙醇胺,通过Si-OH与乙醇胺上-OH的共价键作用,同时乙醇胺参与了无机硅的自组装过程,加入戊二醛,在微波条件下进行水热反应,成功制备了乙醇胺/二氧化硅介孔材料SS-C4M3-15-EA3@95。通过结构分析发现,这种无机硅为硅源,微波水热条件下制备的SS-C4M3-15-EA3@95,极大的缩短了材料的合成时间,并且孔径(10nm)要略大于相同条件下制备的介孔二氧化硅SS-C4C20-KIT-6(9 nm)。吸附实验结果表明SS-C4M3-15-EA3@95的最大吸附量为111.41 mg?g-1,。对其进行了选择性、循环性能实验,结果表明吸附剂在pH 13范围内可以从铁系溶液中实现铼的有效分离(SelRe/M>1.5),并且吸附剂具有较好的循环性能。
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