铁基脱硝催化剂的制备及性能研究

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氮氧化物(NOx)是主要的大气污染物之一,会引起酸雨、光化学烟雾、臭氧空洞以及雾霾等一系列环境问题。选择性催化还原(SCR)技术是目前最为有效且应用最广泛的烟气脱硝技术,而催化剂是SCR技术的关键。由于传统的钒基催化剂存在脱硝温度高、成本高、五氧化二钒存在毒性等问题,因此急需开发脱硝效率高、低成本、无毒的SCR催化剂。铁基催化剂具有脱硝成本低、无毒以及抗水抗硫性能良好等优点,是一种极具开发潜力的SCR催化剂。本论文利用改进的共沉淀方法制备了新型铁钨复合氧化物和铁钼复合氧化物催化剂,系统地研究了钨和钼的掺杂对复合氧化物结构及脱硝性能影响。本文首先利用改进的沉淀法制备了铁钨系列复合氧化物,并运用X射线粉末衍射(XRD)、N2吸脱附、电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线吸收精细结构(XAFS)、程序升温还原(TPR)、程序升温脱附(TPD)等分析表征手段对铁钨氧化物催化剂进行表征。表征结果显示,铁钨氧化物催化剂中铁和钨之间存在着较强的相互作用,钨的掺杂抑制了氧化铁的结晶,有利于组分的均匀分散;一定量的钨掺杂还会影响复合氧化物的微观形貌,使复合氧化物呈现独特的片花状结构,显著提高了氧化物催化剂的比表面积,优化了催化剂孔道结构;且铁钨复合氧化物中Fe与W的相互作用,显著了提高了催化剂的表面酸性位数量。对铁钨系列氧化物催化剂进行了脱硝活性评价,结果显示钨的加入大提高了氧化铁的脱硝活性及选择性,同时铁钨复合氧化物催化剂还具有良好的抗水抗硫性能。铁钼系列复合氧化物同样通过共沉淀法制得,对其进行相应表征和脱硝性能测试,结果表明,钼的掺杂使复合氧化物呈现絮状或片状结构,提高了复合氧化物的比表面积,优化了催化剂孔道结构。铁钼复合氧化物催化剂表现出了良好的脱硝性能,其活性及选择性较高,抗水抗硫性能良好。
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