甲烷介质阻挡放电转化制C2烃研究

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甲烷广泛存在于天然气、煤层气、油田伴生气和炼厂气中,如何将CH4直接高效转化为乙烯、乙炔、乙烷等是一个全球瞩目的课题。而介质阻挡放电等离子体技术以其温和、洁净的反应条件为CH4转化开辟了新的途径。反应器在甲烷转化的过程中发挥着重要的作用。本文对介质阻挡放电甲烷等离子体偶联合成碳二烃的反应器进行了重点研究。实验采用频率为23.70 kHz的正弦波形电压,首先利用热电偶对介质阻挡放电等离子体空间温度分布进行了测量,介质阻挡放电等离子体中心区域最高空间温度在230℃,区域边缘处温度也有近101.3℃。重点对七个反应器考察了甲烷的转化,结果表明不同反应器中甲烷转化率差别较大,但主要产物选择性变化不大。详细研究了不同冷却方式对反应的影响,对外电极空冷时,可以取得44.43%甲烷转化率。对内电极进行水冷和空冷时,有利于液态高碳烃的生成,甲烷转化率有所下降,但可抑制积碳产生。与通入循环水相比,内电极装入固定体积水后在相对较低能耗时即可获得较高的转化率。原料气冷却内电极与不预热相比,转化率有所下降。同时考察了循环和加入填料对反应的影响。结果表明循环比为1.25时,甲烷的转化率较好,继续增大循环比后,转化率有所下降。而C2烃选择性在循环比为0.625时最高。引入填料于等离子区,会对甲烷转化反应产生重要作用,同时可以降低能耗,提高目标产物的能量效率。对多尖端旋转电极反应器和介质阻挡反应器甲烷转化进行了对比研究。旋转放电反应器主要产物是乙炔和少量乙烯,积碳较多;而DBD反应器主要产物为乙烷和丙烷,几乎没有积碳产生。
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