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光催化降解技术是近年来出现的一种先进的环境污染处理技术,能彻底降解有机污染物,没有二次污染,能耗和原材料消耗低,工艺简单,因而是一种很有前途的环境污染处理方法。目前,对这种方法的理论和实验研究是水处理方面的热门课题,但是直接利用纳米TiO<,2>容易在污水中团聚而降低其活性且不利于回收利用。
钛柱撑蒙脱石是一种新型层状硅酸盐纳米复合材料,具有较大的晶面间距和比表面积,纳米TiO<,2>分布在蒙脱石层间,可用于光催化降解有机物。根据其结构特点,钛柱撑蒙脱石更有利于有机污染物吸附在TiO<,2>周围,且对环境无毒、易于回收,克服了普通纳米TiO<,2>在使用上的缺点,本文针对光催化技术在实际应用中存在的光催化剂的固定与活性之间的矛盾这一问题,利用酸性溶胶法制备了纳米TiO<,2>柱撑蒙脱石光催化剂,应用X射线衍射分析,比表面积与孔径分布测定、红外分析、透射电镜等手段对钛柱撑蒙脱石进行了表征,对柱撑机理进行了初步分析。并考察了溶胶的pH及不同的晶型改性方法对其物理结构与光催化效能的影响。在此基础上,研究了光催化降解有机污染物亚甲基蓝的能力。X射线衍射(XRD)和TEM测试表明:传统的溶胶一凝胶法制备的钛柱撑蒙脱石的层间距大小顺序为:Ti-M-2.0(3.13nm)>Ti-M-2.5(3.00nm)>Ti-M-1.0(2.96nm)>Ti-M-1.5(2.90nm),对于光助法而言,dool的大小顺序为:Ti-M-P<,a>(3.20nm)>Ti-M-Pb(2.59nm)。水热法和H<,2>O<,2>法制备的钛柱撑蒙脱石的d0<,001>分别为3.96nm和3.94nm。经573K煅烧后,各种晶型改性方法制备的钛柱撑蒙脱石层间的TiO<,2>均呈锐钛矿型;红外光谱(IR)分析发现:经柱撑后,Si-O-Si发生了偏移,形成Si-O-H-OH-Ti键,各种方法之间差异不大;BET测试表明:相对于原土而言,各种方法制备的钛柱撑蒙脱石的比表面积有不同程度的增加。其大小顺序为: Ti-M-P<,a>(194.09m<2>g<-1>)>Ti-M-T(176.90 m<2>g<-1>)>Ti-M-2.0(159.15 m<2><-1>)>Ti-M-H(150.10 m<2>g><-1>)。孔径分布上,以4.5nm左右的孔径为主,具有中大孔结构。
以染料亚甲基蓝(MB)为目标降解物,评价和考察了制备的钛柱撑蒙脱石在紫外光和可见光下的光催化活性。结果发现:各种催化剂在可见光下和紫外光下均能有效催化降解MB溶液,前者的降解率是后者的0.97。随着催化剂浓度的增加,MB的降解率也增加。中性或碱性条件下,有利于MB的降解。在其他条件相同时,各种方法制备的钛柱撑蒙脱石对MB的降解情况有所不同。其吸附能力大小顺序为:Ti-M-T>Ti-M-H>Ti-M-P<,a>>Ti-M-2.0。钛柱撑蒙脱石在紫外光照下能持续稳定地生成羟基自由基,经180min反应后,Ti-M-Pa<,a>、Ti-M-2.0、Ti-M-T、Ti-M-H对MB的降解率分别为95.17%、75.62%、97.15%、96.74%。钛柱撑蒙脱石比P<,25>更易于分离回收,可循环使用。