聚合物材料作为基础类材料,其产量已经超过金属材料和无机材料,在生产、生活中发挥着不可替代的重要作用。伴随着聚合物材料的大量使用,由其产生的资源浪费和环境污染问题也日益严重,已成为阻碍人类社会发展的全球性问题。造成这种困境的主要原因为:满足服役要求的聚合物制品,如硫化橡胶、环氧树脂等,通常具有稳定的以共价键交联的网络结构。这些材料在服役过程中一旦受损,通常难以修复机械损伤而导致报废。报废后的聚合物材料又难以回收利用,只能被废弃或焚烧处理。因此,发展具有长效服役稳定性、能够修复机械损伤和回收利用的可持续聚合物材料对促进可持续社会建设尤为重要,也极为紧迫。近年来,以超分子作用力和动态共价键等可逆作用力交联聚合物链段构建可逆交联聚合物受到了越来越多的关注。基于可逆作用力的动态性,可逆交联聚合物往往可以表现出良好的自修复性质、可循环加工性质以及闭环回收性质,被认为是一类可持续聚合物材料。但是可逆作用力赋予材料可持续性的同时,也使聚合物材料表现出较差的力学性能。因此,提高可逆交联聚合物材料的力学性质,是这类材料发展的关键点,也是高分子科学领域的难点。此外,赋予可逆交联聚合物材料以功能是该类材料走向实际应用的关键。本论文针对上述问题,从调控可逆交联聚合物分子间作用力、链段刚柔性和交联网络结构入手,制备了高力学强度的可逆交联弹性体和塑料,成功赋予材料自修复能力、循环利用能力和闭环回收能力,进而赋予材料以导电、阻燃等功能。具体研究内容如下:1、模仿皮肤的自我防护功能,制备了集成抗损伤、耐损伤和自修复“三位一体”效果的高性能弹性体。该类弹性体是通过氢键阵列交联的聚己内酯（PCL）为主链的聚氨酯-脲（PU-ASC）。氢键阵列具有高结合能,其能在外力下打开以高效耗散能量,赋予弹性体以优异的韧性和抗撕裂能力,即耐损伤能力;材料在高形变下会发生拉伸诱导结晶,赋予材料以高应变下的高力学强度来抵御损伤的产生,即抗损伤能力。PU-ASC的断裂强度、韧性和断裂能分别为～73 MPa、～375 MJ m-3和～161 k J m-2。基于氢键阵列的动态性,PU-ASC可在热刺激下完全修复机械损伤。PU-ASC负载50 wt%的离子液体,即可得到集成抗损伤、耐损伤和自修复“三位一体”效果的高性能导电弹性体（PU-ASC-IL）。导电弹性体的离子导电率、断裂强度、韧性和断裂能分别为～1.9×10-4S cm-1、～23 MPa、～164 MJ m-3和～74 k J m-2。2、结合氢键阵列和刚性聚合物链段对聚合物材料力学性能高效的增强作用,制备了以氢键阵列和刚性聚合物链段聚集体为交联点的双交联高性能聚氨酯脲弹性体（PUA）。PUA是含有氢键阵列的以聚酰胺酸（PAA）和PCL为主链的多嵌段聚氨酯脲。PAA链段会聚集形成硬相,其与氢键阵列共同起到纳米粒子的作用,将无定形的PCL链段交联。两种交联位点都可在外力下变形乃至瓦解以高效耗散能量,从而赋予PUA相较于PU-ASC更高的综合力学性能和抗撕裂能力。PUA的断裂强度、韧性和断裂能分别达到～72 MPa、～434 MJ m-3和～307k J m-2。基于氢键的动态性,损伤的材料可以在热刺激下修复机械损伤。PUA亦可通过负载离子液体,来制备高性能自修复导电弹性体。3、利用刚性链段聚酰亚胺（PI）为构筑基元,制备了具有闭环回收能力的高性能阻燃塑料。可逆交联塑料（PI-CP）通过氨基封端的聚酰亚胺（PI-NH2）与醛基修饰的环磷腈（CP-CHO）之间的希夫碱反应制备。CP-CHO作为六臂交联剂赋予了PI-CP高交联度,在与刚性的PI链段的协同作用下,赋予了材料以优异的力学强度。PI-CP的断裂强度和杨氏模量分别达～115.6 MPa和～2.5 GPa。基于环磷腈与PI之间的亚胺键在酸性条件下的动态性,报废的PI-CP可在酸性的四氢呋喃溶液中解聚为单体,单体可以重新聚合成PI-CP塑料,材料的强度得到百分百的保持。刚性的PI和阻燃的环磷腈协同作用,赋予PI-CP以卓越的阻燃能力,其极限氧指数（LOI）为49%,达到了UL94防火测试的V0级别。