与传统半导体材料相比,有机分子材料具有柔性、弱自旋-轨道耦合作用及自旋驰豫时间长等优点。分子器件在未来自旋电子学器件小型化的过程中扮演重要的角色,在原子尺度上对单个分子的量子态实现精确操控以及对其物性可控调制一直是凝聚态物理及其应用领域中最重要的前沿研究之一。利用磁学的方法在分子尺度对自旋态的调控往往需要非常强的磁场才能实现。这制约了器件的集成以及与传统半导体技术的结合。探讨采用电场、光等手段对分子器件中自旋输出信号的调控,发展自旋调控的新方法是分子自旋电子学领域的核心问题之一。本文采用密度泛函理论（DFT）与非平衡态格林函数（NEGF）相结合的第一性原理方法,对一维金纳米线为电极,金属酞菁分子为中心区构成的分子器件进行研究,探讨利用门电压、光电流效应等手段实现分子器件中自旋输运的调控。主要内容如下:1.单酞菁分子自旋场效应管性质研究:研究了单铬酞菁分子器件（CrPc）、单铁酞菁分子器件（FePc）的自旋输运性质及门电压对二者自旋过滤效应（SFE）的调控情况。研究发现FePc器件具有优异的自旋过滤效应,而CrPc次之。基于一定的偏压,在门电压的调控下,FePc器件的SFE保持在90%以上并且略有增大;CrPc的SFE在门电压的调控下,增大了60%。2.单铁酞菁分子中光电流效应研究:在FePc器件中,对分子照射不同能量的线性偏振光,发现当光的能量为1.50e V和1.70e V所激发的光电流最大,而且产生的光电流是自旋极化的。光电流的大小与入射偏振光的偏振角满足余弦关系。研究发现由于酞菁分子中心铁原子的存在,使得酞菁分子发生磁化,镜像对称性和空间反演对称性被破坏,致使不存在偏压的情况下,也可以产生光电流。3.双铬酞菁分子（Cr2Pc2）自旋场效应管性质:研究了在一定偏压下,基于Cr2Pc2分子的自旋场效应管中自旋输运性质及门电压对SFE的调控情况。研究发现在门电压的调控下,Cr2Pc2分子器件具有更优异的自旋过滤效应,平行态Cr2Pc2器件的SFE增大了近30%并出现了完美的自旋过滤效应;反平行态器件的SFE增大了近75%。Cr2Pc2器件的磁阻在门电压的调控下出现了峰值,达到了近3200%。