随着石墨烯材料的崛起,其他二维材料也逐渐受到了广泛的关注和研究。近几年,针对二维过渡金属硫族化合物（TMDs）的研究逐渐引起重视,其中包括二硫化钼,二硫化钒等。二硫化钼（MoS₂）是一种具有和石墨烯结构类似的二维材料,由于其具有的独特性质使其在电子器件和感应器等方面存在很大的潜在应用。我们采用第一性原理和蒙特卡洛计算方法,系统研究了非极性气体（CO₂和CH₄）在单层MoS₂表面（包括无缺陷和有缺陷结构）的吸附过程。与常用气体吸附剂（金属有机架构的材料和碳基材料）相比,MoS₂有着更大的优势,包括其比较大的体表面积比和可调控的性质。CO₂和CH₄在完美MoS₂表面的吸附较弱,但是当MoS₂表面存在硫空位缺陷时,CO₂和CH₄的吸附能大大增加,为40-60kJ?mol-1。进一步的蒙特卡洛模拟发现,单空位的S缺陷在室温80Bar条件下,对于CO₂的吸附质量比达到42.1wt%,对CH₄的吸附质量比达到37.6wt%。我们的计算结果表明通过调控MoS₂表面的缺陷结构,可以发展MoS₂成为理想吸附剂和气体敏感器。二维单层二硫化钒（VS₂）,金属性,是一种具有磁性的过渡金属硫族化合物。我们在第一性原理计算的基础上研究了由二硫化钒和氟化石墨烯构成的异质材料的结构和磁性特性。通过控制氟化石墨烯的氟化率从而调控整个异质结构的电磁性质。计算结果发现,随着氟化石墨烯表面氟化率的改变,即氟化石墨烯磁矩的改变,整个异质结构的总磁矩相对于单层二硫化钒有所增加,并且控制氟化石墨烯的磁矩可以有效控制整体异质结构的磁矩。通过对异质结构的电子性质和自旋密度的分析,我们确定了两层之间的相互作用机制和磁性产生的机理。通过对分态密度的分析发现钒原子贡献了主要的磁矩。我们的计算结果预测了过渡金属硫族化合物异质结构在自旋电子器件上的潜在应用。二维单层二硒化钼（MoSe₂）,是一种类似MoS₂结构的半导体材料。我们采用第一性原理的计算方法研究了单层MoSe2和具有典型表面Se缺陷的（VSe,DVSe和Vdi-Se）MoSe₂的结构和电子性质。并进一步研究了采用卤素原子（X=F,Cl,Br,I）修复Se缺陷后的结构、电磁和光学性质。我们的研究结果表明,卤素原子修复后得到的稳定结构仍然呈现半导体特性,并且发现这同时也是一种有效的形成P型半导体的掺杂方法,可以成为实验上用来进行光致发光增强的主要手段。Se空位缺陷可以引起缺陷态,并且使得单层MoSe₂的能隙和光学吸收减小。然而,当这些Se空穴在被卤素原子修复替代后,开始的缺陷态会移动到导带底（CBM）附近,并且增加修复系统的带隙。同时,卤素原子还可以引发局域磁矩。因此,我们的理论结果为MoSe₂以及其它过渡金属硫族化合物在光学电子器件方面的应用提供了有价值的参考。