固体表面的微观结构可以同催化中的活性、选择性、基底相互作用、添加剂作用以及颗粒度效应关联起来，从而有助于人们了解催化作用的实质。现有的实验手段和检测手段还不能从分子水平对很多重要的催化反应机理进行深入研究。本文结合量子化学和簇模型方法研究H<,2>、CO<,2>和CCl<,4>在Pt（111）面的吸附，以期为新型加氢催化剂制备提供理论指导。 对Pt<,4>-H<,2>、Pt<,7>-CO<,2>吸附体系的研究结果表明，当H<,2>以分子轴平行于团簇表面的方式趋向表面时更易被表面俘获，从而有利于加氢反应的进行。对Pt<,7>-CO<,2>吸附体系的势能面的研究则表明，当CO<,2>以分子轴平行于团簇表面的方式趋近表面时，CO<,2>在表面的对称空位上存在两种稳定吸附形式，一种为线性结构，一种为弯曲结构，分别对应于物理吸附和化学吸附态，前者可指认为后者的预解离态。 重点考察了CCl<,4>在Pt（111）面的解离和加氢反应。结果表明：CCl<,4>分子在该表面的吸附为弱吸附，这些弱吸附态即低能量的CCl<,4>分子在表面解离的前驱态；通过寻找过渡态研究了CCl<,4>在Pt（111）面的解离和加氢反应路径，研究发现CCl<,4>在该表面解离和加氢反应的活化能都比较小，且在该表面上至少存在一条活化能为零的加氢反应路径，说明Pt（111）面对CCl<,4>的活化解离和加氢反应具有良好的催化活性；研究还表明，在小团 簇表面的CCl<,4>解离反应可能更容易发生。对反应路径的Hirshfeld布居分析表明，由团簇向吸附质的电荷转移是导致CCl<,4>在Pt（111）面活化解离及加氢的主要作用机制。