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在洁净煤技术的研究中,高温高压煤燃烧和煤气化反应机理的研究尤为重要。高温加压燃烧气化条件下,由于反应已处于扩散控制区,提升反应温度已无法提升反应转化率,相反会使反应室的耐火材料烧蚀。因此,通过对高压条件下气体扩散特性的研究,找到扩散控制区的临界温度,具有重要的应用价值。高压条件下煤颗粒表面燃烧气化膜层气体的分子扩散系数是扩散控制区临界温度预测的重要参数,现有的二元气体扩散系数在加压下的理论预测值与实验值相差20%以上,因此,研究高压条件下气体的扩散规律具有重要意义。光干涉法因其无损、高精度等优点,在液相扩散方面已经有了大量应用,而在气相扩散方面则应用较少,这可能是由于气体扩散造成的干涉条纹变化非常小,使后期图像处理难度非常高。横向大剪切干涉这一新兴的干涉技术,比其他干涉法抗震性更强、系统组成更简单,输出条纹与双曝光全息干涉相似,易于分析。其固有的背景条纹恰好可为折射率变化较小的气体扩散过程干涉图像提供“基础条纹”,干涉图像的分析变得简单,十分适合应用于高压气体扩散研究中。 本文首次将横向大剪切干涉测量技术用于加压二元气体扩散研究中,用自行研制搭建的10MPa加压扩散装置,分别进行了二元气体的常压水平扩散、加压水平扩散和加压垂直扩散横向大剪切干涉实验,提高了扩散系数的检测精度,取得了常压二元气相扩散系数以及加压二元气体水平扩散和垂直扩散的浓度分布规律。 对常压CO2-O2、N2-O2水平扩散实验干涉图像,分别采用峰值法和改进的定点法进行分析,得到的扩散系数结果与文献参考值最大平均绝对偏差为1.94%。通过比较发现,定点法比峰值法误差更小。在常压CO2-O2、N2-O2水平扩散各三组实验工况中,压力最高的工况误差最大,而且,CO2-O2比N2-O2实验结果与文献值偏差更大,这是由于二组分气体的密度差异造成的流动加速了扩散的过程。压力越大,密度差异的影响越大,由此可知,水平扩散实验更适合于分子量接近的气体。 对N2-O2及CH4-O2进行了水平和垂直两个方向的加压扩散横向大剪切干涉实验。分析加压水平扩散实验的横向大剪切干涉图像和气体浓度场变化发现,压力增加后组元密度差异对扩散的影响体现在:1)扩散开启后,密度较大的气体将沉向扩散槽下部,而密度较小的气体则浮向上部,在竖直方向形成了浓度梯度,干涉条纹和浓度分布呈现明显的二维扩散特征,扩散过程已经不可视为一维扩散;2)在水平方向,极大地促进了扩散速度,扩散过程已不可视作自由扩散,而是伴有对流过程,基于一维自由扩散的理论模型得到的峰值法与定点法均不适合加压情况。压力越高,两组元密度的差异对扩散的影响越明显;密度差异越大,对流效应越强。另外,两组气体的水平扩散实验都观察到上、下壁面对气体的壁面效应,其干涉图像条纹分布以及获取的浓度分布图上都清晰显示出了因壁面吸附而造成的气体“滞留”现象,这一现象在CO2-O2扩散干涉图像中更为明显。 N2-O2和CH4-O2的垂直加压扩散横向大剪切干涉实验结果表明,横向大剪切干涉图像和气体浓度场变化都呈现规律的周期变化,扩散方向大体沿一维垂直方向进行。密度差异较大的气体组(CH4-O2),干涉条纹在水平方向出现局部振荡现象,这可能是由于两组分气体密度差异过大形成的不平衡势造成的。另外发现,轻组分气体在上部时,扩散时间延长很多,从机理上用现有扩散理论无法解释。 在煤及焦的加压燃烧反应过程中,煤的加压燃烧反应速率同时受气体扩散和化学动力控制,形成了三个速度控制温度区间,其临界温度对于煤焦加压燃烧反应机理研究极为重要。本文基于煤焦内氧气分子在常压下的扩散通量方程,考虑实际气体效应,计算了加压情况氧气分子在煤焦孔隙内的扩散速率,并与根据简单碰撞理论的反应动力学模型得出的数据以及其他文献提供的燃烧速率进行比较,确定了煤焦常压及加压燃烧时的速度控制区的临界温度。结果表明,常压下三个控制区(化学动力区、化学-扩散区、扩散控制区)的临界温度为1360K和1600K,而在加压工况下(1.0MPa),临界温度为1200K和1400K,压力促进了扩散控制机制的形成。