【摘 要】
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在现代社会快速发展,人口与能源需求量与日俱增的形势下,发展清洁能源技术是解决我国乃至世界环境与能源问题,实现现代社会高质量可持续发展的重大战略需求。设计构筑应用于能源转换与存储的功能纳米材料具有重大理论与实际意义。其中,过渡金属氮化物作为一类“间隙化合物”,具有共价化合物、离子化合物和过渡金属的性质。首先,金属-氮键引起的金属d带收缩会增加费米能级附近的态密度;其次,由于特殊的元素组成和电子结构,
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在现代社会快速发展,人口与能源需求量与日俱增的形势下,发展清洁能源技术是解决我国乃至世界环境与能源问题,实现现代社会高质量可持续发展的重大战略需求。设计构筑应用于能源转换与存储的功能纳米材料具有重大理论与实际意义。其中,过渡金属氮化物作为一类“间隙化合物”,具有共价化合物、离子化合物和过渡金属的性质。首先,金属-氮键引起的金属d带收缩会增加费米能级附近的态密度;其次,由于特殊的元素组成和电子结构,金属氮化物具有优异导电性、耐腐蚀性和热稳定性等优点;金属氮化物作为典型非层状固体,具有独特的零带隙金属特性,可以极大促进电子传输,消除催化剂界面肖特基势垒的形成。一方面,与单一组分的金属氮化物相比,基于氮化物的异质结具有独特的界面结构,有助于电子结构的调控;另一方面,与单金属化合物相比,多元金属化合物具有可调控的电子结构、表面结构和反应中间体吸附能,在催化过程中展示出更高的活性和稳定性。因此,如何通过绿色且经济的手段构筑高性能过渡金属氮化物具有重要意义。超临界二氧化碳作为一种环境友好的绿色溶剂,具有零表面张力、高扩散性、低粘度和低密度等优点,能够很好地浸润材料表面,渗透到材料内部,是构筑金属氮化物异质结和非晶高熵金属氮化物的不二之选。基于以上分析,本论文选择超临界二氧化碳这一体系,调控其温度、压力和共溶剂的类型,系统地研究了其对过渡金属氮化物的调控机制,构筑了二维氮化铁@羟基氧化铁异质结和非晶高熵金属氮化物,进一步优化了其在电化学存储中的应用。本论文的主要内容如下:(1)利用超临界二氧化碳体系的氧化作用,在氮化铁中引入氧原子缺陷,通过超临界二氧化碳与缺陷的强烈相互作用,实现氮化铁的氧化,得到氮化铁@羟基氧化铁的异质结构,超临界二氧化碳的插层作用同时实现使材料的片层化。氮化铁@羟基氧化铁的异质结构独特的界面结构可以进一步优化电子传输能力,结合二维片层的大比表面积,提高了其在钠电池中的应用,显现出大的比容量和与和优异稳定性。(2)利用超临界二氧化碳,对溶剂热法制备的结晶高熵金属氮化物C-(Fe CoNiCuZn)N的形貌、结晶结构和组分进行调控。超临界二氧化碳对缺陷的强烈作用,在材料中产生应力,导致结晶非晶界面的密度增加,增大了电子传输和活性位点的暴露;利用超临界二氧化碳的元素选择性实现了对铁元素的提取,铁元素的缺失,引起了电子结构的变化。另外,由于铁磁性元素Fe元素的含量显著减少以及非晶化的影响,使得超临界二氧化碳作用后的样品发生了消磁现象。三维微球薄壳结构,增大电子传输和活性中心的结晶非晶界面以及相互协调的电子结构,有望应用于电催化中。
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