光催化技术能用于光解水制氢及降解有机污染物等领域,因此在解决环境污染和能源紧缺问题等方面的应用前景非常广阔。由于光催化技术的发展依赖于光催化材料的研发,然而目前大部分已开发材料的带隙均较宽,导致它们仅能吸收紫外光以参与到在它们表面发生的光催化反应中。因此,当前科学工作者最重要的任务之一,就是要开发具有可见光响应的光催化剂,从而提高材料对太阳能的利用率。β-Ga₂O₃是一种非常典型的半导体光催化材料,它在光催化分解水及降解有机污染物等方面,展示出比较高的光催化活性。但由于β-Ga₂O₃是一种宽带隙半导体,因此它在实际中的应用受到了很大限制。如何将其带隙减小,拓展它的光吸收范围,使其在实际中的应用价值提高,正是目前科研界的研究重点。本论文利用密度泛函理论（DFT）,计算并分析了非金属元素掺杂的β-Ga₂O₃和β-Ga₂O₃（100）表面的带隙变化情况,以及掺杂对其光催化氧化、还原能力的影响。研究中用到的掺杂元素分别为:C,N,F,Si,P,S,Cl,Se,Br及I。本文的主要研究内容:1.在模型选取方面,我们分别考虑了掺杂元素在含40个原子的模型中和含80个原子模型中的掺杂情况。通过分别计算两种模型下的形成能,我们发现所选模型的大小基本不会影响研究体系的几何结构及相关性质。因此,本论文的主要研究对象是含40个原子的晶胞。2.计算了十种非金属元素掺杂β-Ga₂O₃体系的缺陷形成能、局部几何结构、态密度和差分电荷密度。通过比较计算得到的形成能,并且分析每种掺杂体系的电子结构等相关性质。分析计算结果可知:（1）在热力学上,富镓条件下掺杂比富氧环境下的掺杂体系形成能更低,即更稳定,其中F和Se的掺杂体系更易形成;（2）N,S,Se,Cl,Br,I的掺杂均能使β-Ga₂O₃的带隙变窄,使其光催化氧化、还原能力在不同程度上有所提高;（3）Se和I元素的掺杂能使体系吸收可见光,且具备了分解水的能力。3.使用PBE和HSE方法分别计算了不同非金属元素掺杂β-Ga₂O₃（100）表面的形成能,并研究其表面几何结构和电子性质。分析计算结果可知:（1）与体相掺杂的β-Ga₂O₃类似,与富氧条件下的掺杂相比,在富镓条件下更有利于掺杂体系的形成;（2）取代表面的O1,O2两个位点时掺杂体系的形成能基本相同,这是由于β-Ga₂O₃（100）表面上O1和O2两个配位点的掺杂环境相似所致;（3）Se元素的掺杂可以使光吸收带边拓展到可见光区,且根据其价带顶和导带底的相对位置,我们预测其应该具有比较高的分解水的能力,值得实验上做进一步验证和研究。