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高通量质谱技术对于食品安全、组学研究、环境健康等许多领域都极其重要。纳米材料由于其极小的孔径、巨大的比表面积、优异的光电性能、极强的吸附能力,已经被用于电化学、光学、催化、吸附和净化、电子器件等各个领域。纳米材料作为质谱探针时,其吸附性能使得它具有富集目标分析物的能力,同时其优异的光吸收及能量传递能力使其能够促进目标分析物的解吸与离子化。尤其是碳纳米材料,它在光学吸收和能量传输方面的能力更为突出。但是当应用于实际复杂样品的分析时,传统的碳纳米材料由于具有易于发生团聚、抗基质干扰的能力较差、质谱背景噪音大等缺点限制了它们的应用。因此,开发新的碳纳米质谱探针对于高通量分析、复杂样品检测以及环境健康研究具有重要意义。基于此,本文开发了三种新型的基于碳纳米材料的质谱探针,并将其应用于复杂样品中的环境污染物的高通量筛查和鉴定。主要内容如下所示:1.首先,我们开发了有序介孔碳来作为一种新型的表面增强激光解吸离子化(SELDI)探针,能够快速、灵敏地富集和检测单滴人全血中的痕量有毒污染物,并且不需要复杂的样品前处理过程。有序介孔碳不仅能有效地富集小分子量有毒化合物,排除全血中大分子样品基质的干扰,而且能够作为一种高效的基质辅助激光解吸离子化(MALDI)基质促进小分子化合物的电离。使用这种新方法能够非常灵敏地检测一些典型的污染物(如PFOS,PCP,BPS,BDE-47等),检测限可达到ppt的浓度水平,且检测重复性好,背景干扰少。用有序介孔碳作为SELDI探针,我们从全氟化工厂工人的单滴全血中成功鉴定和筛选出了六种全氟化合物,分析结果与传统的高相液相色谱-质谱联用方法完全一致,证明该方法是一种非常准确可靠的快速筛查方法,因此具有良好的应用前景。2.然后,我们开发了一种新型的质谱探针——氟化石墨烯——用于复杂样品中的新型环境污染物的高通量鉴定与筛查。氟化石墨烯是通过亲和剥离氟化石墨的方法合成的。由于氟化石墨烯特殊的化学结构和自组装的特性,在用作基质辅助或表面增强激光解吸离子化飞行时间质谱(MALDI-或SELDI-TOF MS)中的基质或探针时,氟化石墨烯能够获得比其它石墨烯材料更高的灵敏度(检测限可达到ppt甚至低于ppt的浓度水平)和更好的重现性。用氟化石墨烯作为SELDI探针,我们能够快速定量检测纸制品和高脂肪含量的罐头食品中的痕量双酚S。我们还利用氟化石墨烯探针从市政污水处理厂收集的污泥样品中成功鉴定和筛查了多达28种季铵卤化物,分析结果与传统的高相液相色谱-质谱联用方法完全一致,证明该方法是一种非常准确可靠的鉴定筛查方法。这些结果表明氟化石墨烯探针在复杂样品的高通量质谱分析方面具有很好的应用前景。3.作为一种新型的环境污染物,短链氯化石蜡(SCCPs)被认为是一类极具挑战性的目标分析化合物。所以我们发展了一种基于石墨烯基质和2,5,6,9-四氯癸烷内标的MALDI-TOF MS定量检测SCCPs的新方法,并将其用于快速高通量筛查复杂样品中的SCCPs。我们发现使用石墨烯作为基质能够获得很强的SCCPs质谱信号,且背景噪音很低。我们详细讨论了 SCCPs的离子生成机制。在最优的条件下,SCCPs的检测限可达0.1-0.9ng/mL,这个结果显著低于之前的报道。而且与之前的方法相比,该方法还具有其它明显的优势,比如极短的分析时间(<30s)和不需要复杂的样品前处理过程等。该方法已经成功应用于快速筛查室内灰尘样品中的SCCPs以及高通量监测人体SCCPs的暴露水平,结果已经通过气相色谱-负化学电离四极杆飞行时间高分辨质谱的方法进行了验证。这一工作不仅提供了一种简单、快速、高通量、灵敏的筛查SCCPs的方法,也通过这一类复杂化合物的分析进一步证明了石墨烯基质在MALDI中的应用潜力。