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随着我国经济的飞速发展,环境污染问题也越来越严重,对生态环境和人类健康造成了严重的不良影响。在众多的大气污染物中,氮氧化物(NOx)为最典型的污染物之一,主要来自于工厂等固定污染源和机动车等移动污染源。目前,选择性催化还原技术(SCR)是消除和控制氮氧化物的最有效手段,其核心是高性能的催化剂。 本文围绕低温脱硝催化剂的设计和制备,基于MnOx优异的低温SCR活性,在前期开发的SmMnOx催化剂的基础上,通过Ti和Zr等第三组分的掺杂,提高SmMnOx催化剂的热稳定性,从而制备得到高性能的低温NH3-SCR催化剂。同时,通过各种表征揭示Ti和Zr的掺杂对SmMnOx催化剂SCR活性的影响机制。主要取得了以下结果: 研究了Ti掺杂对高温焙烧制备的SmMnOx催化剂活性的影响。结果表明,虽然在450℃焙烧时,Ti的引入会略微降低SmMnOx催化剂的活性,但是对于高温(>550℃)焙烧制备的催化剂,Ti的引入会显著提高SmMnOx催化剂的活性。而且,该催化剂具有良好的耐高空速性能、抗水和抗硫中毒能力。但随着Ti掺杂量的增加,活性会逐渐下降。当Ti/Mn摩尔比为0.1时催化剂具有最高的SCR活性,在50000h-1条件下在80-200℃温度窗口实现100%的NOx转化率。各种表征结果表明,Ti的掺杂可调变SmMnOx催化剂中MnOx的物种和比表面积,从而提高催化剂对NO和NH3的吸附性能,同时降低SmMnOx催化剂的氧化还原性能以及抑制NH3的高温非选择性氧化。在上述两个方面的共同作用下,导致SmMnTiOx催化剂具有优越的SCR性能。 研究了Zr掺杂对高温焙烧制备的SmMnOx催化剂活性的影响。结果表明,Zr的引入会显著提高SmMnOx催化剂的活性,但是效果略逊于Ti。而且,随着Zr掺杂量的增加,活性会逐渐下降。当Zr/Mn摩尔比为0.05和0.1时,催化剂具有最高的SCR活性,在50000h-1条件下在100-200℃温度窗口实现100%的NOx转化率。Zr的掺杂会抑制催化剂在高温焙烧中的晶型转变,虽然对SmMnOx催化剂的可还原性和NO氧化能力没有显著影响,但可大幅提高催化剂对NO和NH3的吸附性能,从而显著提高SmMnOx催化剂的SCR活性。