如今,“温室效应”在导致全球气候变暖的同时,已经给我们的社会生活带来许多负面影响。其中包括冰川融化、岛屿淹没、病毒增加、物种减少等等,而由此引发的一系列连锁反应与危害是我们无法估计和预料的。因此,如何有效地控制“温室效应”是一项迫在眉睫的任务与课题。我们都知道,导致“温室效应”的原因之一是大量温室气体CO2的聚集,因此,如何减少CO2的大气积聚量是我们需要解决的根本问题。科学家们由此提出了固定利用CO2的理念,以此来达到CO2减量的目的。而在诸多固定利用CO2的方法当中,则要数电化学方法最为环保。电化学方法以其绿色清洁的优点著称,采用电化学方法固定利用CO2,即避免了传统化学工艺的严重污染,还可以合成所需有机产物,称得上同时做到了经济友好与环境友好。在一系列的电化学反应中,我们通常选择有机卤代物的电羧化反应来固定利用CO2,而在反应的过程中,阴极材料的选择尤为重要。经大量研究证明,在诸多的阴极催化电极中,金属Ag被认为是有机卤代物电还原和电羧化反应中催化活性最为出色的电极材料;另一方面,考虑到纳米材料优于普通材料的出色性能与应用潜力,我们尝试结合了纳米材料与银材料的特点,制备了单金属纳米银修饰电极,并考察了其在卤代物溴苯还原反应中的电催化性能。同时,由于单一组分纳米材料的研究已经趋于成熟,为了拓展研究方向,不断丰富纳米材料的种类和结构,纳米复合材料比如双金属纳米材料等已成为新的研究趋势,因此,我们也尝试制备了铜银双金属纳米电极,并探讨其在电催化还原卤代物方面的表现。综上所述,本论文共制备了两类含银纳米电极,即单金属纳米银电极以及双金属铜银纳米修饰电极,并分别优化探讨了这两类含银修饰电极催化还原溴苯的活性,使其得以更好地应用于溴苯的电羧化反应,达到固定CO2并提高有机产物苯甲酸甲酯产率的最终目的。论文的具体实验工作从以下几个方面进行展开：1)单金属纳米银电极电催化还原溴苯性能的研究。利用电沉积的方法在银基底上制备纳米银修饰电极,经循环伏安法检测发现,纳米银修饰电极比普通平板银电极具有更显著更优良的电催化还原溴苯的活性。然后对制备纳米银的条件进行了优化,其中包括溶液组分、沉积方法、沉积电位以及沉积电量密度。通过铅在银表面所产生的欠电位吸附(UPD)来检测纳米银的电化学活性面积(ECSA,cm2)。最后,将纳米银应用于溴苯的电羧化反应,后处理计算苯甲酸甲酯的产率并与普通银进行比较。2)双金属铜银纳米电极电催化还原溴苯性能的研究。首先采用循环伏安方法考察铜银双金属纳米电极在溴苯溶液中的还原峰电位,在证实了其良好的催化性能之后继续采用循环伏安方法对铜银双金属的制备条件进行优化。同时,结合EDX和SEM表征手段,从铜银原子比和形貌角度对电极催化性能的优劣进行解释。最终,将优化条件下制备的纳米修饰电极应用于溴苯的电羧化反应,后处理计算苯甲酸甲酯的产率并与普通银进行比较。3)银电催化还原溴苯的理论计算。尝试从理论角度比较银不存在时的溴苯还原反应以及银存在时的溴苯还原反应的单电子标准还原电势来证明银的催化能力。首先,通过循环伏安方法得到溴苯在各电极上发生还原反应的机理为分步机理。以此机理为基础,采用高斯09软件,选择混合基组genecp分别计算了参与反应的各物质在气相和溶剂中的吉布斯自由能,从而得到反应的吉布斯自由能变化值,最终通过公式计算得到反应的单电子标准还原电势,比较其大小来推断银的催化活性。实验结果表明,无论是单金属纳米银电极还是双金属纳米铜银电极,无论是实验数据还是理论计算,两类含银纳米修饰电极均表现出了优于普通平板银的催化活性。