【摘 要】
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二氧化碳加氢直接合成二甲醚工艺既可以得到有用的化学品,又可以解决二氧化碳造成环境污染的问题,对于保证经济的高速发展和长期可持续发展战略均具有重要意义。本文对二氧化
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二氧化碳加氢直接合成二甲醚工艺既可以得到有用的化学品,又可以解决二氧化碳造成环境污染的问题,对于保证经济的高速发展和长期可持续发展战略均具有重要意义。本文对二氧化碳加氢一步法制备二甲醚催化剂进行了研究。以共沉淀沉积法制备二甲醚合成催化剂部分,用机械混合法将制备好的合成催化剂与甲醇脱水催化剂--HZSM-5按照一定的比例进行混合,并在固定床反应装置对其反应活性进行考察。采用化学还原法和常规浸渍法分别制备了非晶态和常规两种形式的催化剂,并对其二氧化碳转化率及二甲醚选择性进行了考察,应用XRD、H2-TPR和NH3-TPD等技术对催化剂进行了表征。实验结果表明:化学还原法制备的非晶态催化剂具有较好的活性,在反应温度为513 K、反应压力为3 MPa、1000 h-1空速下非晶态催化剂Cu-ZnO-Al2O3/HZSM-5的二氧化碳转化率达到94%,二甲醚选择性达到86%,但稳定性较差。NH3-TPD分析表明非晶态催化剂酸性较强,酸量较多。添加了2%(合成催化剂中的质量分数)的氧化锰、氧化锆、氧化镧和氧化铈对非晶态催化剂Cu-ZnO-Al2O3/HZSM-5进行改性,考察改性后的催化剂反应活性、二甲醚的选择性以及稳定性。结果表明:加入助剂改性后的催化剂稳定性比未改性前有所提高。XRD分析表明:改性后的催化剂铜分散度增强许多。选取非晶态催化剂Cu-ZnO-Al2O3-CeO2/HZSM-5进行稳定性测试,反应条件为:反应温度513K,反应压力3 MPa,原料气配比为:二氧化碳:氢气=1:4,反应空速1000 h-1。结果表明:该催化剂在20小时内二氧化碳转化率以及二甲醚选择性变化程度较小,说明该催化剂稳定性较好。
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