半导体光催化技术是目前寻求可持续能源和环境治理的最可行的解决方案之一。然而,如何开发高效的光催化剂是当今凝聚态物理等领域所面临的有吸引力但极具挑战性的核心问题。聚合物石墨相氮化碳（CN）,作为新一代有机聚合物半导体光催化剂中最具发展潜力的明星材料,由于其低廉的成本和优异的性能吸引了极大的研究兴趣。然而,本征CN中光生电荷的快速复合仍然是其光催化应用的最大障碍。电荷动力学行为调控策略是一个有前途的解决方案,但是大部分策略滞留在宏观层面。虽然目前提出了一些微观角度的电荷分离策略,但其仍存在合成难度大、成本高等挑战。因此,如何基于微观协同宏观角度开发电荷分离策略精准调控电荷动力学,是研发高效CN光/电催化剂所面临的一项艰巨挑战。本论文通过表面工程、构建微区异质结和提高结晶度等手段设计CN中的微区成分和结构等,改变其局域电场分布,调控其电荷动力学行为,以提升其光/电催化性能。具体研究内容如下:（1）首次提出并实现了原子掺杂构建高结晶CN催化剂的新策略。采用简单的氟硼酸钠（Na BF4）辅助CN热聚合法获得了高结晶的B/F共掺杂CN。结晶度的提高可归因于氟硼酸盐的“剪刀”作用以及B原子作为“粘结剂”的共同作用。良好的结晶度有效地促进了激子离解和电荷的迁移,增强了电荷分离效率。制备的高结晶CN纳米片在光催化降解有色/无色污染物中表现出优异的催化剂性能（甲基橙分解速率相对于纯CN提升了12倍）。与此同时,该材料表现出优异的可见光电催化产氧（OER）性能。（2）发展了碱式碳酸盐辅助煅烧法构建多级孔状CN的方法,不仅有效增加了活性中心且加速了电荷的分离。利用打破部分氢键和氧化镁去除相结合所产生的协同作用构建了具有大量孔隙（介孔贯穿大孔）的CN纳米片。此方法为推进宏观/微观层面协同调控电荷动力学提供了更优异的组分结构和通用策略。提出了一种异原子调控CN空间电荷分离和定向转移新策略,实现了加速光生电荷动力学,有效地增强了原子薄层CN纳米片光催化活性。实验结合理论计算结果表明,B原子的面内修饰以及层间插入的F原子可以改善电荷载流子的面内和层间分离/转移。开发了一种可控的原位表面工程结合形貌设计的新颖策略构建了富含羟基（-OH）的空心超薄CN纳米壳,协同提高CN的催化活性。通过简单的热聚合由氢键连接的含氧超分子前驱体,获得了表面富含-OH的三维CN纳米壳,-OH基团的引入,实现了HOMO和LUMO的空间分离,促进了激子的有效离解。该样品不仅表现出高效的析氢和污染物降解能力,而且具有优异的OER性能,电流密度为10m Acm-2时,过电位为330m V,优于大多数过渡金属催化剂。该策略为微观协同宏观水平开发电荷分离策略精准调控电荷动力学提供了新思路。（3）发展了一种构建富含π-电子密度CN超薄纳米鱼笼材料的“主-客体”超分子法。该方法基于草酰胺和尿素二者调节三聚氰酸和三聚氰胺组装构建柱状分层前驱体,经可控热聚合成功地实现了一维超薄CN纳米鱼笼中π-电子密度的可控构建。π-电子密度的增加,实现了HOMO和LUMO的空间分离,加快了电荷动力学过程,促进了层内和层间光生电荷载流子的分离和传输。此外,不对称CN结构激活了电子n-π*的跃迁方式,不仅增强了可见光吸收能力,而且增加了光生电子的迁移路径。优化的CN-C纳米笼光催化析氢速率达到了1135μmolh-1g-1,相比较本征CN(59.6μmolh-1g-1)提升了近20倍。（4）发展了一种同时构建两类紧密异质结的创新策略,实现了界面电荷动力学的有效调控。利用超分子预组装法以氢键连接碳点（CQDs）、三聚氰胺和三聚氰酸分子作为超分子前驱体,构建了CQDs嵌入的空心双层CN纳米框（CN-CQDs）微区异质结:CQDs不仅嵌入到CN的层内,而且在CN的层间,形成独特的横向和纵向两种类型异结。两种类型紧密异质结可以有效地提高本征驱动力,增强电荷动力学界面调控,显著地加速电荷沿不同方向的分离和转移。该纳米框具有大的表面积(296.74 m~2 g-1),远高于已有文献报道的块体CN(8.20 m~2 g-1),增加了暴露的活性位点。中空多孔的CN-CQDs纳米框具有显著的可见光催化降解四环素（TC）和罗丹明（Rh B）性能。此原子级电荷分离策略对高性能光催化剂的精确设计具有一定的指导意义。