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随着人类社会的不断发展,人们在创造美好生活的同时也在污染着环境,其中水环境污染严重阻碍着人类的生存与进步。水体中重金属和抗生素作为代表性污染物,对人类安全和生态环境带来了严重的危害,因此寻求简单、快速和低成本的检测方法以及高效、绿色的处理技术是一项非常重要的任务。近年来,比色检测方法因其快速、简单等特点以及高级氧化技术具有高效、环保等优点,逐渐成为国内外研究热点。金纳米颗粒(AuNPs)作为一种金属纳米材料具有优越的光学性能以及表面易于修饰等,使其在快速比色检测中具有巨大的应用前景;此外,当金属颗粒的尺寸缩小至原子级别时,其表面自由能急剧增大,表面活性也随之增强,可以达到100%的原子利用效率,因此,单原子催化剂(SAC)在催化领域受到了广泛的关注。本文中,通过采用AuNPs和SAC,首先系统性地将AuNPs用于一系列比色分析方法的构建,进一步创造性地将单原子钴催化剂用于过硫酸盐活化高效降解污染物的研究,为水体重金属和抗生素污染的控制提供新的方法和技术。具体如下:第一方面创新性研发并构建了一系列基于AuNPs的检测水体中Hg2+的灵敏、高效比色检测方法。首先,构建了基于二硫苏糖醇/AuNPs反沉降体系用于特异性检测Hg2+,当二硫苏糖醇中预先加入Hg2+后,再加入到AuNPs溶液时,由于形成了Hg2+-S键,Hg2+的加入会抑制二硫苏糖醇诱导AuNPs的沉聚,紫外吸收峰强度比值(A650/A525)的变化和Hg2+浓度是线性相关的,从而达到检测的目的。在最优条件下,该比色检测方法的检测范围是0.1-0.5μM和0.5-5μM,检测下限为24nM;其次,为进一步提高AuNPs比色方法对Hg2+的检测性能,构建了基于硫代巴比妥酸/AuNPs反沉降体系的比色检测方法。在最优条件下,该比色检测方法的检测范围是0.01-2μM和2-30μM,检测下限为2.4nM。上述比色检测方法都具有很好的选择性,在含有其他金属离子的检测体系中对该检测方法不产生影响,在自来水、池塘水、湖水中对Hg2+的检测都与AAS测定的结果相吻合。本实验研究构建的比色检测法与其他传感器或检测法相比,具有预处理简单,成本低,检测快速,操作简便且选择性好的优点,为实际水样中Hg2+定量分析提供了新的途径。第二方面深入研究并构建了基于功能化AuNPs氢键识别用于快速、高效检测水体中卡那霉素的比色方法。首先,利用静电吸附作用制备了壳聚糖功能化AuNPs探针,当卡那霉素加入到壳聚糖功能化AuNPs探针中时,由于卡那霉素和壳聚糖之间的氢键作用导致AuNPs发生团聚,吸收峰发生红移,颜色发生变化,并且卡那霉素浓度与吸光度比值(A650/A520)呈线性相关。在最优条件下,该比色检测方法的检测范围是0.01-40μM,检测下限为0.008μM;其次,为进一步提高和研究AuNPs比色方法对卡那霉素的检测性能,不同于上述方法,本方法中利用Au-S共价键制备出6-巯基鸟嘌呤功能化AuNPs探针,当卡那霉素加入到6-巯基鸟嘌呤功能化AuNPs探针中时,由于卡那霉素和6-巯基鸟嘌呤之间的氢键作用导致AuNPs发生团聚,卡那霉素浓度与吸光度比值(A620/A520)呈线性相关。在最优条件下,该比色方法的检测范围为0.005-0.2μM和0.2-18μM,检测下限为0.0018μM。在自来水、饮用水、湖水、池塘水、牛奶和尿液中对卡那霉素的检测与HPLC检测结果吻合。本研究基于功能化AuNPs用于氢键识别检测水体中卡那霉素具有简单快速、价格低廉、可靠等优点,为基于AuNPs比色检测抗生素或其他有机物提供了新的检测手段。第三方面采用简单原位热聚合法创造性地将钴原子固定到聚合氮化碳(pCN)分子上成功制备出了单原子钴催化剂(CoN/O-pCN),并首次将其用于过硫酸盐活化催化降解水体中四环素。采用高角环形暗场像-扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)、X射线吸收光谱(XAS)等表征证明了制备催化剂中钴是以单钴原子形式存在,进一步通过X射线吸收精细结构(EXAFS)和X射线吸收近边缘结构(XANES)证明了CoN/O-pCN中钴原子是通过Co-N键和Co-O键的配位形式固定在pCN上。过硫酸盐(PMS)活化实验表明,所制备的CoN/O-pCN可以活化PMS降解四环素,其催化活性来源于CoN/O-pCN中单钴原子作为活性位点,并且研究发现随着钴原子掺杂量的提高,催化活性增强,这是由于掺杂量越大,活性位点就越多。研究发现随着催化剂和PMS用量的增加,催化活性增强,此外,pH值和共存阴离子对催化降解四环素的影响不大。活性物种猝灭和捕获实验证明CoN/O-pCN活化PMS过程中产生的活性基团为SO4·-、·OH和~1O2,其中~1O2为主要的活性基团。进而我们推导出CoN/O-pCN活化PMS作用机理,首先CoN/O-pCN中的钴原子位点作为活性位点产生~1O2,其次CoN/O-pCN在反应过程中会释放出少量的Co2+,Co2+活化PMS产生SO4·-和·OH,这些活性基团作用于四环素,从而导致四环素的降解,为水体抗生素处理提供新的途径。第四方面进一步深入研究探讨了CoN/O-pCN在光照下活化PMS降解土霉素。pCN作为一种新兴半导体材料已广泛应用于光催化领域,单原子掺杂会改变其结构和性质。通过紫外漫反射(DRS)、瞬时光电流(PC)和电化学阻抗(EIS)证明了钴原子的掺杂有利于提高pCN的光催化性能,包括可见光吸收能力、光生电子(e-)-空穴(h+)的分离和迁移能力以及电子传导速率等,并推导出CoN/O-pCN的能带结构,发现CoN/O-pCN与pCN相比有更小的带隙。催化降解土霉素实验发现,相比于单独的光催化效率(CoN/O-pCN/vis)以及PMS活化效率(CoN/O-pCN/PMS),光照条件下CoN/O-pCN活化PMS效率(CoN/O-pCN/PMS/vis)大大提高。进一步通过活性物种淬灭和捕获实验发现,CoN/O-pCN光活化PMS过程中的反应活性物种包括·O2-、~1O2、h+、·OH和SO4·-,其中·O2-是起最重要作用的反应活性物种,其次是~1O2。最后推导出了CoN/O-pCN光活化PMS降解土霉素的机理,首先在可见光照射下,CoN/O-pCN被激活产生e-和h+,光生e-可以捕获O2生成·O2-,同时光生e-还可以活化PMS产生SO4·-,此外,价带上产生的光生h+还可以直接作用于污染物。其次,少量从CoN/O-pCN上浸出的Co2+活化PMS产生·OH和SO4·-。最后,CoN/O-pCN中的钴原子位点活化PMS生成~1O2。这些反应活性物种(·O2-、~1O2、h+、·OH和SO4·-)共同作用于土霉素,高效催化降解土霉素。本研究发明了一种新的SACs用于过硫酸盐活化催化降解抗生素,为SACs用于高级氧化技术催化去除有机污染物提供了新的手段。