锰酸锂(Li Mn2O4)具有价格低、电压高、环境友好、快速充放电等优点,有望大范围应用于动力型和储能型锂电池的生产中。然而其在高温环境(55℃)容量流失过快的缺点极大的限制了锰酸锂材料的进一步推广,针对这一问题本文通过水热法在锰酸锂晶体颗粒的表面覆盖了一层镍氧化物的包覆层,研究了其符合结构与性能的关系,并进一步通过密度泛函理论(DFT)对其机理进行了更深一步的探索。我们使用无水乙醇为溶剂的动态水热法成功的在锰酸锂颗粒表面包覆了一层均匀完整的镍氧化物层,并通过各种仪器表征了包覆前后锰酸锂晶体颗粒的结构和表面形貌,证明包覆不会对锰酸锂的尖晶石结构产生影响,而包覆层的厚度会随包覆量的增加而增加。不同厚度包覆层对锂离子的扩散造成不同影响,过厚的包覆层会限制锂离子的扩散而使包覆优化效果变低。包覆后锰酸锂样品的表层锰元素的平均价态升高,使得表层晶体结构稳定性升高,一定程度上抑制了Jahn-Teller效应的发生。包覆层起到了保护的作用,锰酸锂颗粒具有了一个安全的表面抵抗电解液中HF的侵蚀,使得包覆后锰酸锂样品在高温下的电化学性能有了明显提高。我们通过密度泛函理论框架下Vienna Ab-initio Simulation Package(VASP)平面波赝势法对包覆前后锰酸锂晶体模型进行模拟计算,对优化后得到的稳定晶体结构模型进行分析,发现包覆后锰酸锂晶体表层上Mn-O键变短继而键能增强,表层晶面的锰元素由全为+3价变成全为+4价,这与实验部分的数据和结论相吻合,进而更深一步的揭示了包覆后锰酸锂晶体经包覆后高温电性能得到优化的原因。