炭基材料广泛应用于能量转换和储能器件中,由于传统炭材料的结构单一和性能局限,为了在实际生活中应用,炭材料的表面功能化也是必不可少的。然而常见的炭材料修饰方法如杂原子掺杂和引入官能团等,会带来结构的不确定性,因此设计一种合理的具有明确功能结构的炭材料修饰方法是十分必要的。本论文采用无热解策略,利用炭材料与吡啶衍生物在阳极氧化过程中的亲核取代反应制备了结构明确的吡啶共轭炭材料,实现了炭材料的精细掺杂结构的分子精确调控。通过调控反应条件及吡啶类化合物的种类,制备得到的吡啶化炭材料具有优异的二电子氧还原活性,在电催化制取过氧化氢方面展现出巨大的潜力。同时这种电化学接枝法制备的吡啶共轭炭材料可以作为优异的载体,在调控负载的氧化物形貌及电催化性能方面有独特的优势,为设计结构明确稳定性好的炭载体提供了设计思路。本文取得的创新性成果如下:本文首先对不同石墨化程度的碳纳米管进行了阳极吡啶化的修饰,其中吡啶分子与碳平面以C-N相连接,将其分别进行氧还原测试,结果表明高石墨化程度的碳纳米管经过吡啶修饰过后,展现出优异的氧还原性能和90%的过氧化氢产率,而低石墨化程度的碳纳米管由于内部结构缠绕错杂,吡啶化程度较弱,氧还原性能低于吡啶化高石墨碳纳米管。为了提高电化学接枝吡啶分子的效率,选择了更高石墨化程度的石墨片作为阳极吡啶化修饰的对象,通过反应条件以及吡啶类分子种类的调控,得到了结构明确的吡啶化石墨片,通过实验和计算证明Armchair型的石墨边缘是电化学接枝的位点,其中吡啶共轭石墨片上的强电荷离域使相邻的碳原子显示出正电状态,可以提高氧还原的催化性能,以及过氧化氢的产率。其中吡啶化石墨片Py-GS则展现了96%的过氧化氢产率,经过10小时的稳定测试,过氧化氢产率依旧保持稳定。此外,不同取代基的吡啶化石墨片均提高了氧还原性能,但是在过氧化氢产率方面存在着差异。这是由于取代基中吸电子基团导致了电正性分布,使过氧化氢被化学分解,导致铂环上收集到的过氧化氢信号减少,进而影响了过氧化氢的产率。将联吡啶修饰的石墨片作为载体,在负载四氧化三钴方面展现出巨大的优势,与空白石墨片负载四氧化三钴相比,经过联吡啶修饰的石墨片负载的四氧化三钴颗粒形貌规整,大小尺寸均一,比表面积较大。同时在氧还原和氧析出方面大大提升,在长时间稳定性测试中,也保持良好的性能。这说明了经过吡啶化修饰的炭载体结构清晰明确,性能优异,同时也可以作为其他材料的载体,扩大了应用领域。