MNOX/SB-SNO2/TI复合电极膜的制备及电催化性能研究

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含酚废水等难降解工业废水地大量排放一直是制约我国经济发展的重要因素之一。本文利用聚合物前驱体法制得Sb-SnO2对管式多孔Ti基膜进行改性,采用溶胶凝胶法制得MnOx/Sb-SnO2/Ti复合电极膜。以复合电极膜为阳极,不锈钢网为阴极构建电催化膜反应器用于处理含酚废水。利用溶胶-凝胶法制得MnOx溶胶,并采用浸渍涂覆法将其负载于Ti基膜表面,进行热处理后制得MnOx/Ti复合电极膜。XRD结果表明在Ti基膜表面形成具有优越催化性能的Mn2O3和Mn3O4晶型。负载催化剂后,MnOx/Ti复合电极膜的电化学性能和电催化性能均优于原始Ti膜。在含酚废水的处理过程中,当电流密度为0.9 mA/cm2,体系初始pH值为7,体系温度为25℃,停留时间为15 min时,在由MnOx/Ti复合电极膜为阳极组建的电催化膜反应器的作用下,苯酚、COD和TOC的降解率分别是95.89%,84.38%和76.73%,相比于Ti基膜,分别提升了 36%,32.24%和33.57%,同时能耗从0.66kWh/KgCOD降到 0.41 kWh/KgCOD,降低了 37.88%。利用聚合物前驱体法制得Sb-SnO2对Ti基膜进行改性,然后利用溶胶凝胶-浸渍涂覆-热分解法将MnOx催化剂负载于Sb-SnO2/Ti电极膜表面,制得MnOx/Sb-SnO2/Ti复合电极膜。Sb-SnO2中间层改变了 MnOx/Ti复合电极膜显微结构,使复合电极膜比表面积增大。MnOx/Sb-SnO2/Ti复合电极膜因存在Sb-SnO2中间层而出现了 Sb2O3、Sb2O5、SnO2晶相以及MnSnO4、SnTiO4等固溶体,固溶体的存在有利于复合电极膜电化学性能的提高。由MnOx/Sb-SnO2/Ti复合电极膜为阳极组建的电催化膜反应器处理含酚废水,研究了 Sb-SnO2中间层厚度、电流密度、体系pH值等参数对其性能的影响。结果表明当电解质Na2SO4浓度15g/L,苯酚初始浓度450mg/L,电流密度0.9 mA/cm2,停留时间15 min,Sb-SnO2中间层负载量3.4 wt%,处理环境为中性或弱酸性时,由MnOx/Sb-SnO2/Ti复合电极膜为阳极组建的电催化膜反应器体现出最优的电催化降解苯酚的效果,苯酚、COD和TOC的去除率达到最高,分别为98.98%、89.38%和82.97%。制备中间层后使得电催化膜反应器的能耗由 0.41 kWh/KgCOD 降到 0.28 kWh/KgCOD,降低了 31.71%。
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