论文部分内容阅读
超强超短脉冲激光在介质中传播时展现出丰富的非线性光学效应,产生了许多不同于纳秒、皮秒时域的非线性光学现象,使光与物质相互作用的研究进入了一个全新的领域。通过研究超短脉冲在介质中传播的动力学过程,可以从微观领域揭示各种非线性光学效应的物理机制,为更好地设计和应用激光特性、预测材料的非线性光学性质提供理论基础。有机分子非线性光学材料具有大的非线性光学系数、宽的响应波段、良好的柔韧性、高的光损伤阈值,成本较低,易于合成、可以进行裁减和修饰,因而备受重视。本文对超短脉冲激光在对称有机分子体系中的动力学特性进行了系统的研究,取得了一系列创新性的研究成果。基于光与物质相互作用的半经典理论,用Maxwell方程描述激光场,用Bloch方程描述介质。选取具有强双光子吸收特性的一维对称π共轭分子4,4-二甲氨基二苯乙烯作为介质。分子几何结构的优化和电子结构的计算都是在GAUSSIAN-98程序包上完成,计算采用基于abinitio理论水平的含时DFT/B3LYP方法,选用基矢组为6-31G*。计算结果表明,在低能区范围内,该分子只有一个电荷转移态(第一激发态),第一激发态与第四激发态之间的跃迁电偶极距较大,其余态之间的跃迁电偶极距都很小,且对这种一维对称分子来说其各个态的固有电偶极距约为零。因此在考虑超短脉冲激光与分子相互作用时应采用三能级模型(按本征能量由低到高依次标记为1,2,3)来描述该分子的电子能级结构。由包含迟豫效应的密度矩阵出发,推导出三能级体系的Bloch方程。然后利用预估校正的时域有限差分法编程求解全波矢Maxwell-Bloch方程,模拟超短脉冲激光与该分子介质的相互作用过程。取得的主要成果如下:
1、当入射单色超短脉冲激光引起能级1、2之间的单光子跃迁共振时,慢变幅近似(SVEA)和旋波近似(RWA)不能很好地描述超短脉冲在该分子介质中的传播。保持入射脉冲宽度不变,对小面积脉冲,二能级模型可以较好地描述脉冲与该分子体系的相互作用过程;对于大面积脉冲,由于较明显地产生了分子的二次激发,此时分子应采用三能级模型。当保持入射电场振幅不变时,第三个能级上的粒子数变化量随着脉冲面积的增加而增加,说明二次激发强度增加。因此,当描述超短脉冲在一维对称π共轭分子材料中传播时,分子需简化为多能级模型。
2、在两色超短脉冲激光同步入射情况下,当两色超短脉冲载波频率分别满足单光子共振时,ωp1=ω21,ωp2=ω32,体系主要发生两步级联激发(即两步双光子吸收)。两脉冲在传播过程中出现时间延迟,减小了频率等于ω32的脉冲与介质发生相互作用的机会,而频率等于ω21的脉冲在介质中的传播特性与其在二能级体系中的演化过程相似。
在两色超短脉冲激光单光子跃迁失谐而满足双光子共振的条件下,体系主要发生一步双光子吸收,即介质同时吸收两个频率分别为ωp1和ωp2的光子,此时,两脉冲在传播过程中的时间延迟现象大大减弱。随着传播距离的增加,电场强度逐渐减弱,双光子吸收强度相应减小,使能级3上的粒子数占有率降低。在相互作用过程中,由于四波混频的作用,光场频谱中出现了高频和低频成分,说明RWA已不再适用。
3、在入射超短脉冲激光满足双光子共振条件的情况下,4,4-二甲氨基二苯乙烯分子表现出了较强的双光予吸收光限幅特性,同时我们还观察到了介质光限幅失效行为。通过对分子双光子吸收态的粒子数占有率情况的分析阐明了双光子吸收光限幅及其失效行为的物理机制。当介质粒子数发生反转时,观察到了双光子泵浦的上转换激光的产生。入射脉冲越短,双光子吸收光限幅动力学窗口越宽,更有利于光限幅行为,但相应的出射光强饱和值要高。通过模拟可以求出材料出射光强饱和值和光限幅损伤阈值,对实验工作具有指导意义。
4、对超短脉冲能量流量与介质双光子吸收态粒子数占有率关系的研究表明,对于特定的分子体系,一步共振双光子吸收的强度由脉冲能量流量决定,脉冲能量流量在一步共振双光子吸收过程中所起的作用与脉冲面积在共振单光子吸收过程中所起的作用相似。
5、动态双光子吸收截面的计算结果表明,在飞秒时域内,若入射的双光子共振脉冲的强度不是很强,测得的主要是分子的一步共振双光子吸收截面,介质发生两步非共振双光子吸收的强度较弱。动态双光子吸收截面随入射脉冲宽度的增加而线性增加,传播距离对双光子吸收截面的测量也有很大影响但并不是单调变化关系。通常的静态理论计算只能得到分子的一步共振双光子吸收截面,而实验上用长脉冲测得的是分子总的双光子吸收截面,两者数值相差很大。对动态双光子吸收截面的计算,使理论计算结果和实验测量结果具有可比性。