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随着工业化程度的加深,环境问题日益激化,水污染问题十分严重。染料废水结构复杂、性质稳定,其有效处理一直是废水处理领域的难点。苯胺是一种重要的有机化工产品及药物原料,广泛应用于化工领域及医药行业,但其具有明显的“三致”作用,进入水体会对环境及人类产生严重威胁,急需有效处理。TiO2光催化技术是目前处理水中有机污染物的有效方法,该方法降解污染物彻底、选择性小、无二次污染、成本低,受到广泛关注,但其存在两大缺陷,光生电子-空穴对易复合,较大的禁带宽度只能利用紫外光,影响了其光催化性能。本文通过改进TiO2微观形貌,复合还原氧化石墨烯(reduced graphene oxide,rGO),制备了还原氧化石墨烯/二氧化钛双壳空心球纳米复合材料(rGO/TiO2HS),对其进行了XRD,SEM,FT-IR,UV-vis漫反射吸收光谱,N2吸附-脱附分析表征。筛选了可以有效控制Ti02尺寸的TBOT水解法,调节煅烧温度、rGO负荷量,优化rGO/TiO2HS复合材料的制备过程。以典型苯系物苯胺及偶氮类染料甲基橙(methyl orange,MO)为目标污染物,研究了该复合材料的光催化性能,同时分析了不同因素对苯胺光催化降解的影响。通过活性物质捕获实验及紫外-可见吸收光谱进一步分析,并提出了rGO/TiO2HS复合光催化剂光催化降解水中甲基橙及苯胺的降解机理。主要的研究结论如下:(1)以TBOT为前驱体、SiO2为模板,采用溶胶-凝胶法制备rGO/TiO2HS纳米复合材料。表征结果表明,rGO/TiO2HS纳米复合材料为平均内径200nm,壁厚55 nm的纳米中空球;表现出TiO2纯锐钛矿相晶型,拥有较高的结晶度;rGO与TiO2之间通过C-O-Ti化学键紧密结合;其可见光区域的吸收增强,具有良好的光吸收能力;拥有较高的比表面积及典型的介孔结构。(2)以硫酸为TBOT水解抑制剂,无水乙醇/水比例为10/1、TBOT与模板质量比为1/1时,可以有效控制TBOT的水解速率,制备了结构稳定,光催化性能优异的rGO/TiO2HS纳米复合材料。煅烧温度为650℃时,rGO/TiO2HS纳米复合材料为良好结晶度的纯锐钛矿相TiO2。rGO负载含量为2.5 wt%时,可以充分发挥rGO的作用,其光催化活性最强。(3)紫外光照30 min后rGO/TiO2HS复合材料对水中MO的光催化降解率可达100%,其反应速率是二氧化钛空心球(TiO2HS)的1.9倍。rGO/TiO2HS纳米复合材料光催化性能提高可归因于以下方面:rGO具有优良的导电性及较大的比表面积,rGO的掺杂可以转移电子,促进电子-空穴对的有效分离;同时可以增大材料比表面积,有利于物质的流通,因而有效增强了对甲基橙降解的光催化性能。rGO/TiO2HS纳米复合材料具有较高的稳定性。通过捕获实验得出,在光催化降解水中MO的过程中h+和·OH起主要作用。(4)利用紫外光驱动rGO/TiO2HS催化剂降解水中苯胺,其光催化效果优于TiO2HS,紫外光照射20 min苯胺降解率达98.08%以上,同时具有较好的矿化程度,60 min TOC降解率达78.56%。弱酸性条件有利于苯胺降解;Cl-的影响可以忽略,HCO3-与PO43-分别对苯胺降解产生抑制作用,其中PO43-抑制作用更强;腐植酸消耗·OH,显著降低了苯胺降解率。·OH与·O2-在苯胺光催化降解反应中起主要作用。苯胺降解过程中先生成对氨基酚、亚硝基苯、偶氮苯、对苯醌、酚类物质等中间产物,再进一步降解为马来酸及草酸等简单有机酸和无机酸,并最终矿化为CO2、H20、NH3、NH4+、N03-等无机物。