【摘 要】
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热电材料能够实现电能与热能的相互转化,是一种极具潜力的新型能源材料。无铅硫族化合物SnTe因与Pb Te具有相似的晶体结构和能带结构,近些年受到广泛关注,然而其较低的Seebeck系数、以及高的热导率导致其本征热电性能较差。本文通过高温高压合成结合热压烧结的方式制备了SnTe基热电材料,在此基础上通过多元掺杂的方式改善材料的热电性能与力学性能,主要研究内容和成果如下:（1）通过优化高温高压合成工艺
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热电材料能够实现电能与热能的相互转化,是一种极具潜力的新型能源材料。无铅硫族化合物SnTe因与Pb Te具有相似的晶体结构和能带结构,近些年受到广泛关注,然而其较低的Seebeck系数、以及高的热导率导致其本征热电性能较差。本文通过高温高压合成结合热压烧结的方式制备了SnTe基热电材料,在此基础上通过多元掺杂的方式改善材料的热电性能与力学性能,主要研究内容和成果如下:（1）通过优化高温高压合成工艺条件,在2.5 GPa、973 K的条件下成功合成出纯相SnTe,并通过进一步的热压烧结制备了致密的SnTe块体材料。研究表明,与传统熔融淬火合成-热压烧结制备的SnTe基热电材料相比,高温高压合成-热压烧结制备的材料拥有更高的室温Seebeck系数和室温ZT值。（2）通过高温高压合成-热压烧结工艺制备了Mn-In-Cu共掺杂的SnTe基材料,Sn1.04-xMnxIn0.01Te（Cu2Te）0.05（x=0～0.17）。结果表明,在Mn带来的能带收敛和In引入的共振能级的共同作用下,材料的Seebeck系数在整个温度范围内得到了提高,优化了材料的功率因子,此外,Mn合金化带来的点缺陷和Cu引入的间隙缺陷增强了声子散射,有效降低了材料的晶格热导率。多种策略结合下材料的电性能与热性能同时得到优化,Sn0.89Mn0.15In0.01Te（Cu2Te）0.05样品在873 K时ZT为1.45,相比纯SnTe提升了140%。室温Seebeck系数和功率因子的提高也使得材料的平均ZT值得到增强,Sn0.89Mn0.15In0.01Te（Cu2Te）0.05样品300 K～873 K的平均ZT达到0.76,相比纯SnTe提升了300%。（3）研究了高温高压合成-热压烧结的SnTe基热电材料的室温和高温力学性能。结果表明,Sn0.89Mn0.15In0.01Te（Cu2Te）0.05样品在室温下的力学性能相比纯SnTe材料提升较大,其中维氏硬度提升了53.7%,断裂韧性提升了51.8%,弯曲强度提升了53.9%,压缩强度提升了63.1%。Mn-In-Cu共掺杂样品相比纯SnTe样品力学性能的大幅提高,一方面主要是由Mn掺杂后带来的固溶强化使得其力学性能增强,另一方面纯SnTe样品晶界处存在大量的空隙和裂纹也使得纯SnTe样品力学性能较差。随着温度的升高,SnTe基热电材料的力学性能出现了不同程度的降低,Sn0.89Mn0.15In0.01Te（Cu2Te）0.05样品在高温下的力学性能下降幅度最小。
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