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基于超短脉冲激光的泵浦-探测技术是人们开展物理、化学和生物动力学研究的有力工具,动力学研究的应用范围和时间分辨率严格依赖于入射激光的光子能量和脉冲宽度。为了得到脉宽更短的激光源,本论文在深入研究周期量级激光脉冲载波包络相位(CEP)的基础上,系统开展了具有极端特征的这种激光脉冲与气体相互作用产生高次谐波的研究,设计搭建了一台波段覆盖到极紫外(XUV)区域的阿秒(10-18s)激光源,并对XUV辐射激发的光电子能谱进行二维空间探测,得到了入射XUV光子的相位信息。论文的具体工作和主要创新结果有以下几个方面:
1.在采用AOM调制泵浦激光实现飞秒振荡器输出种子脉冲CEP锁定的基础上,将温度反馈作为慢反馈,进一步实现了种子激光脉冲CEP的长时间锁定,最长锁定时间达34小时,锁定精度达420 mrad,测量从102 kHz到0.9765 mHz范围内的功率谱密度,在1024 s内累积的相位误差仅370 mrad。
2.采用f-to-2f光谱干涉方法,研究测量了再生放大输出的放大激光脉冲的CEP的探测,并采用压电陶瓷驱动压缩器光栅以改变压缩器中两块光栅之间距离的方法,实现了对6 mJ、30 fs再生放大激光脉冲CEP的锁定,锁定时间长达4.5小时,锁定精度为90 mrad。高次谐波谱的2π周期也表明了CEP的锁定结果。
3.采用25 fs的放大激光脉冲与5 fs的压缩激光脉冲与氖气(Ne)相互作用,分别观察到了分立的高次谐波谱和位于截止区的超连续高次谐波谱,波长扩展到9nm,解释了不同脉冲宽度产生不同形状的XUV光谱的物理机制。
4.设计建造了用电子飞行谱仪(time-of-flight,TOF)测量光电子能谱的实验装置。采用VMI(velocity map imaging)的空间探测方法得到光电子能谱,探测到的光电子能谱支持傅里叶变换极限为180 as的脉冲。
5.采用连续532 nm绿光激光的Mach-Zehnder干涉仪,实现了对阿秒脉冲泵浦探测实验中XUV脉冲和IR脉冲之间延迟的精确控制,锁定精度为20 as。
6.进行了光束指向性的稳定控制研究,经反馈控制后,激光束光斑的抖动被控制在±3μm的范围内。