【摘 要】
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为了满足高能量水平电动汽车和电能存储的需求,需要开发高能量密度、高倍率容量和高稳定性的锂离子电池。在众多的锂离子电池正极材料中,富镍型三元正极材料因其高容量、成本低和环保的特性被认为是最有希望的候选物质。与商业化的Li Co O2材料相比,富镍阴极材料在高压区（＞4.3 V）具有相对较高的稳定性,从而提高了锂离子的利用率和电池容量。但是在三元正极材料的制备过程中,前驱体中过渡金属元素配比决定了材料
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为了满足高能量水平电动汽车和电能存储的需求,需要开发高能量密度、高倍率容量和高稳定性的锂离子电池。在众多的锂离子电池正极材料中,富镍型三元正极材料因其高容量、成本低和环保的特性被认为是最有希望的候选物质。与商业化的Li Co O2材料相比,富镍阴极材料在高压区（＞4.3 V）具有相对较高的稳定性,从而提高了锂离子的利用率和电池容量。但是在三元正极材料的制备过程中,前驱体中过渡金属元素配比决定了材料结构中元素配比,而前驱体的微观形貌、颗粒分布的均匀程度决定产品烧结后的形态和电极材料的振实密度等指标。所以本论文以六系的LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2为研究对象,重点研究不同溶剂效应对制备前驱体形貌的调控以及其性能影响的关键因素,探究了结构对富镍正极材料在循环过程中的循环稳定性差的作用机制。论文的主要研究结论如下:（1）采用溶剂热法制备三元正极材料前驱体,调控不同种类的金属盐、沉淀剂、溶剂组成以及表面活性剂成功制备出具有球形、双球形、松果形和花生形不同形貌的三元正极材料前驱体。探究水热过程中溶剂的比例对前驱体形貌、晶型结构及材料电化学性能的影响,确定制备LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2的最优合成条件。根据SEM、XRD和XPS结果表明丙三醇作用不仅能控制晶核的形成与再生长,还能够抑制阳离子混排程度。但是过高比例丙三醇会导致Ni元素沉淀不足,导致元素不按设计比例发生沉淀。丙三醇与水比例为4:11时材料具有最好的倍率性能和循环稳定性。（2）采用一锅法制备了一种具有氧空位的高度稳定的LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2阴极材料,基于碳酸盐的热分解特性,在不需要任何试剂作修饰改性的条件下通过简单的溶剂热法在二次粒子中产生介孔。制备的样品具有多孔特性可为一次粒子的体积变化提供缓冲作用并且具有大量氧空位结构可在材料表面形成位错层,同时由于表面氧空位的引入有效阻止材料体相氧空位的形成,抑制阴极颗粒中相变的演变。组装后的锂金属电池在2.8-4.4 V,1 C条件下进行500次循环,与商业阴极材料相比容量保持率从35.46%提高到92.31%。综上,预先构建表面氧空位的电极材料表现出优异的循环性能和热稳定性。
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