青岛近岸大气气溶胶中溶解有机氮的分布特征研究

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有机氮是气溶胶中含氮物质的重要组成部分,在大气氮循环及对海洋生态系统的影响方面具有重要意义。以往对大气氮沉降的研究主要集中在无机氮方面,很少涉及到有机氮,而我国在燃料燃烧、化肥生产与使用以及扬尘等方面都可能具有强的有机氮排放源,因此目前只包括无机氮的入海通量可能低估了大气氮沉降对中国近海的贡献。大气中有机氮化合物种类繁多,氨基酸和尿素可能是其中较为重要化合物,由于氨基酸和尿素是生物生长直接的氮源,因此研究大气中氨基酸和尿素的数量、来源和分布特征等有助于认识大气有机氮对海洋生态系统的直接作用。本论文选择青岛近岸为目标区域,采集了青岛近岸地区2004年12月至2005年2月、2005年7月至2006年8月TSP样品83个及Anderson分级样品47套。利用实验室所建立的分析方法测定了气溶胶中总溶解有机氮、氨基酸氮和尿素氮,计算了气溶胶中溶解有机氮对总氮的贡献,以及氨基酸氮和尿素氮对总溶解有机氮的贡献,认识了气溶胶中有机氮组分的季节变化和粒径谱分布特征,并探讨了沙尘天气过程对气溶胶中溶解有机氮的影响。结果表明:青岛TSP样品中总溶解有机氮的浓度平均值为190±100n molNm-3,占总氮的20.8±6.2%,全年总体而言总溶解有机氮浓度以11月、12月、3月较高。总游离氨基酸氮年均浓度为808.3±417.4 pmolNm-3,对总溶解有机氮的贡献低于1%。游离氨基酸春季浓度较高,秋季次之,冬夏季节区别不明显。气溶胶中主要的氨基酸为:精氨酸、甘氨酸和苏氨酸、酪氨酸、丙氨酸、鸟氨酸,占总氨基酸氮的70%以上。尿素氮的浓度为0.43pmolNm-3~5.09 pmolNm-3,对总溶解有机氮的贡献低于3%。春季样品中尿素浓度最高,夏季次之,秋冬季节差别不大。青岛颗粒物质量谱分布表明:颗粒物主要集中在粒径小于2.1μm的细粒子上。夏季样品中约有60%的颗粒物集中在细粒子上,春、秋季节,粗粒子上颗粒物的比例有所提高,在冬季燃煤取暖季节,颗粒物在各粒级的分布呈现明显的双峰分布。溶解有机氮浓度谱分布表明溶解有机氮主要呈现单峰分布,约70%的有机氮出现在粒径<2.1μm在细粒子上。游离氨基酸氮的谱分布没有明显的峰值,在粗、细离子上的分布相当,85%以上的氨基酸氮主要集中在PM11粒子上,在细粒子上,随着粒径的减小,氨基酸氮的比例有所升高。气溶胶中69%的尿素氮主要集中在粒径<2.1μm的细粒子上。粗模态的峰值出现在7.0~11μm粒径段,细模态的峰值出现在0.65~1.1μm粒径段。
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