【摘 要】
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微生物电化学合成系统（Microbial electrosynthesis,MES）将无机析氢反应（Hydrogen evolution reaction,HER）与生物转化耦合,有望实现CO2向高附加值产物的转化。MES系统阴极存在产氢速率慢、生物相容性差等问题,影响系统的高效耦合。本论文从阴极生物相容性角度出发,通过探究阴极与生物转化体系之间相互作用机制,揭示了制约MES系统高效运行的影响因素
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微生物电化学合成系统（Microbial electrosynthesis,MES）将无机析氢反应（Hydrogen evolution reaction,HER）与生物转化耦合,有望实现CO2向高附加值产物的转化。MES系统阴极存在产氢速率慢、生物相容性差等问题,影响系统的高效耦合。本论文从阴极生物相容性角度出发,通过探究阴极与生物转化体系之间相互作用机制,揭示了制约MES系统高效运行的影响因素,通过对阴极科学的改性、筛选与制备,实现了 MES系统的高效稳定运行。为了探明MES系统运行机制及限制因素,本论文以电化学析氢耦合氢自养型细菌Cupriavidus necator H16的MES系统为模型,将CO2还原并产出聚-β-羟基丁酸酯（Poly-β-hydroxybutyrate,PHB）。通过对不锈钢（Stainless steel,SS）电极产氢性能以及金属溶出和活性氧（Reactive oxygen species,ROS）产量等生物相容性指标的探究,表明产氢速率及Fe、Cr、Ni等金属的溶出均不是影响系统运行的主要因素。对SS电极ROS产量测试结果显示,H2O2累积浓度达611μmol L-1,高于C.necator H16的半抑制浓度,因此阴极ROS产量是影响系统高效运行的主要因素。针对上述问题,选取具有ROS降解活性的Mn3O4纳米酶,采用电沉积方法将其负载于SS电极表面。通过优化成核粒径和负载量,确定最适扫描速率及电解液浓度为5mV s-1和1 mmol L-1。为了评估Mn3O4修饰的SS电极的生物相容性,一方面监测电极Mn溶出,结果证明修饰电极的金属溶出不影响C.necator H16生长;另一方面,通过阴极ROS产量测试,表明修饰电极的·O2-、·OH和H2O2等产量较未修饰电极分别能降低14.0%、47.9%和25.1%,Mn3O4降解ROS机制为物理隔离和原位降解。斑点实验结果证明,Mn3O4的修饰可以有效提高阴极生物相容性。基于Mn3O4修饰的SS电极的MES系统运行稳定,PHB浓度达 261.7 mg L-1,能量转化效率（Energy conversion efficiency,ECE）达 7.70%。为了从材料本征特性层面降低阴极ROS产量,制备了金属（Fe、Co、Ni和Cu）卟啉三嗪框架催化剂。通过HER性能评价,筛选出性能最优的Co卟啉三嗪框架（Co@PTF）作为阴极催化剂。得益于极低的金属载量以及金属卟啉配合物的稳定性,Co@PTF的Co溶出远低于C.necator H16的半抑制浓度。归因于Co-Nx的协同效应,Co@PTF氧还原反应（Oxygen reductionreaction,ORR）的电子转移数为3.75,高效催化4e--ORR,有效减少了 ·O2-、·OH和H2O2等ROS产量。斑点实验结果表明,Co@PTF电极的生物相容性优异。基于Co@PTF电极的MES系统运行高效且稳定,实现了 252.2 mg L-1 PHB的产出,以及4.66%的ECE。本论文为MES系统生物相容性阴极的制备和改性提供了理论参考与优化策略,对系统耦合机制的研究具有借鉴意义。
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