杂原子修饰的二维材料在催化剂领域展现出极大的发展潜力。催化反应中的反应物、中间产物及最终产物在催化剂表面的吸附作用直接影响催化反应的活性,因此,如何有效调控吸附能、理解吸附作用变得至关重要。本文利用第一性原理计算探究了吸附作用,评估杂原子修饰的二维材料用于析氢反应时的活性并设计了一种新型的氮还原反应电催化剂。主要研究内容如下:（1）探究了钠原子在C3B单层、C3N单层、石墨烯以及它们两两组合形成的异质结上的吸附能。研究发现钠原子更容易吸附在缺电子性的材料上,并且吸附能的大小调控可以通过构建异质结实现。此外,钠原子的吸附能和顶层基底的p Z带中心之间存在线性关系。对于具有相同顶层基底的物质,钠原子的吸附能与钠原子失去的电荷数、层间转移电荷数以及钠原子吸附高度之间都呈线性关系。这表明无论是几何结构还是电子结构都能通过异质结中层间电荷转移有效调控。（2）研究了小分子气体的吸附对硼掺杂石墨相氮化碳（B-g-C3N4）磁性的影响。研究发现吸附分子和基底之间轨道杂化程度的大小直接影响体系的磁性。本工作表明小分子气体的吸附可以调节磁性能,对自旋电子的利用有一定的指导意义,并且也可作为一种材料改性的方式。此外,该掺杂结构对CO分子对展示出独特的磁响应,有作为CO传感器的潜能。（3）对磷间隙掺杂石墨相氮化碳（P-g-C3N4）用于析氢反应的电催化活性和光催化活性进行了系统的评估。研究发现磷原子的掺杂不仅使原位点的催化活性得到提升,还引入了更多的活性位点,并且,材料的光吸收范围扩大,光生电子和空穴的复合率降低。我们认为催化活性的提升是因为磷原子的掺杂降低了材料的带隙,增强了导电性,加快了电子的传输,提供了一个新的电子通道,加快了光生电子和空穴的迁移。本项工作为磷原子掺杂g-C3N4电催化剂和光催化剂的设计提供理论指导。（4）设计了一种新型的氮还原反应电催化剂。在2H相的VS2表面负载过渡金属原子形成单原子催化剂,通过层层筛选后剩余V/VS2、Mo/VS2以及Cr/VS2这三种催化剂,它们都展现出不俗的氮还原反应活性。研究发现在VS2上负载过渡金属原子能够有效抑制析氢反应,本项工作为后续研究高效的氮还原反应电催化剂提供了新思路。