铁基超导体“Na-111”体系电子结构的角分辨光电子谱研究

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超导作为一种新奇的宏观量子现象,自从被发现开始,就成为凝聚态物理学研究中的热点之一,超导电性以其独特的魅力持续不断地吸引着实验和理论科学家的关注。铜氧高温超导体的发现,更是将非常规超导的探索和机理研究推向整个凝聚态物理学领域研究的最前沿。时至今日,寻找超导转变温度更高的超导体和理论上解答高温超导电性的机理仍然是凝聚态物理学研究中最重要的问题之一。角分辨光电子能谱(ARPES)技术由于可以直观的探测材料内部电子动量与能量之间的依赖关系,即材料中能带结构的色散关系,已成为凝聚态物理学特别是高温超导研究中最为重要的实验手段之一。  2008年发现的铁基超导体,是目前为止人们所发现的第二类高温超导材料。铁基超导的发现,迅速引起了对高温超导研究的一股新热潮,同时也为高温超导研究领域开辟了一条新的道路。铁基超导机理的研究,是高温超导机理研究中的一个重要组成部分,理解其丰富的物理内涵对整个凝聚态物理研究都会产生非常重要的影响。研究高温超导机理,就是要从根源上找出导致超导电子配对的原因,并给出准确的理论描述,并在此基础上预言新的实验现象。对于铁基超导体,目前理论方面两种主流观点的分歧点主要集中在铁基超导体电子的关联强度。在铁基超导体发现伊始,这一差别使得大家对是否可以将铁基超导体(及其母体化合物)看作强关联电子体系产生了疑问。但是随着铁硒化合物的发现,弱关联的理论越来越受到挑战。  要对铁基超导体的电子关联强度进行深入研究,一个不可或缺的途径是研究其电子结构。角分辨光电子能谱技术可以实现对固体材料电子结构最直接有效的探测,所以我们利用角分辨光电子能谱技术,从电子的局域相互作用和巡游机制的角度出发对铁基高温超导体“Na-111”体系的电子结构所进行了系统研究。  第一章首先简单介绍了一下光电效应,并对从晶体中逸出的光电子进行了理论介绍:之后介绍了我们组内的角分辨光电子能谱谱仪及其它相关实验设备以及平时我们进行ARPES实验的实验流程和方法。最后简要介绍了一下我们组正在发展的一种先进的实验手段:Pump-probe,利用这种先激发后探测的全新实验手段可以测量材料费米能级以上未占据态的电子结构信息,从而可以获得更多材料晶格电子自旋甚至电荷动力学的相关信息。  第二章首先简单的介绍了一下超导发现的历史,相关的理论进展,以及最先发现的高温超导体铜氧超导体。然后介绍了铁基超导体的发现过程,并从晶体结构和相图的角度出发介绍了目前为止所发现的4类主要的铁基超导体。之后简单的介绍了铜氧超导体和铁基超导体之间的异同点。同时对本文中我们所要研究的体系的母体化合物NaFeAs的电子结构进行了简要介绍,最后我们回顾了目前两种主流的铁基超导理论:局域相互作用机制和巡游机制。  第三章测量了一系列Co掺杂NaFeAs样品(x=0.028,0.061,0.075,0.109),我们的实验结果发现整体上电子能带的色散随着掺杂没有明显的变化,Co掺杂的基本作用是引入电子型载流子,增加载流子浓度。与铜基高温超导材料的载流子掺杂效应非常不同,铁基超导材料中这种载流子浓度的增加并没有改变局域的电子关联强度。我们的研究结果表明这个体系里超导随掺杂的消失与载流子浓度增加引起的费米面结构变化有关。同时,发现过掺杂非超导NaFe1-xCoxAs样品的费米面结构与超导KFe2Se2的费米面结构非常类似,进一步比较表明,这两种材料中截然不同的超导电性可能与其中载流子的巡游性与局域电子关联强度之间的平衡有密切关系。  第四章测量了一系列Cu掺杂的NaFeAs样品(NaFe1-xCuxAs,x=0.019,0.045,0.14),发现Cu掺杂引入了额外的电子载流子,在重掺杂区域,布里渊区中间处空穴口袋消失,而一个新的电子口袋会出现。整体上电子能带的色散随着掺杂没有明显的变化,说明Cu的掺杂没有改变局域的电子关联。对载流子浓度的计算表明,随着Cu掺杂的增加,每个Cu贡献的额外电子载流子呈现减少的趋势。此外,费米能级附近的电子态随着掺杂浓度的增加而减少,这是由于Cu的掺杂导致了杂质带的出现,使得态密度发生转移。这解释了为什么NaFe1-xCuxAs在高掺杂区电阻比较大。
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