煤/重油加氢共炼残渣制备多孔炭材料的研究

来源 :中国石油大学(华东) | 被引量 : 0次 | 上传用户:lenchoguo
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本文以煤/重油加氢共炼残渣为原料,采用溶剂抽提得到甲苯可溶物,并对其进行预碳化处理,通过扫描电镜、热重和偏光显微等手段对甲苯可溶物及预碳化后产物的组成及形貌进行表征。根据表征结果,确定以预碳化后产物作为模板法制备中孔炭材料的原料,考察模板剂种类及配比、反应温度和反应时间等因素对产物组成结构及形貌的影响,并对产物的电化学性能进行测定;同时,确定以甲苯可溶物作为化学活化法制备微孔炭材料的原料,考察了活化剂配比、反应温度和反应时间对微产物的组成结构及形貌的影响,并对较优产物对甲苯的静态吸附性能进行测定。通过上述研究,以期获得可行的煤/重油加氢共炼残渣利用方案。研究结果表明,甲苯对煤/重油加氢共炼残渣具有较高分离效率,其最佳溶剂加入量为10mL·g-1,其分离效率为74.95%。在高压釜中进行甲苯可溶物(TS)的临氮预碳化处理,在最佳预碳化条件(380℃下预碳化反应4h)下得到的产物(TS-380-4)具有较高含量的中间相组分。根据对TS-380-4及TS的性质分析结果及模板法和化学活化法的制备特点,选择TS-380-4作为模板法实验原料,TS作为化学活化法实验原料。TS-380-4通过模板法制备中孔炭材料的最佳条件为:以纳米α-Fe2O3作为模板剂,模板剂与原料质量比(M值)为3,反应温度为800℃,反应时间为3小时。在此条件下得到的产物呈蜂窝状多孔结构,其比表面积为472m~2·g-1,总孔容为1.57cm~3·g-1,中孔率为94.07%,平均孔径为17.05 nm。该产物的首次放电比电容量为2199.7mAh·g-1,多圈循环充放电后比电容量保持在878mAh·g-1,且效率可保持98%以上。通过对不同产物组成结构及形貌的分析,发现有高中孔率、高比表面积和蜂窝状多孔结构等条件有利于提高中孔炭材料的电化学性能。TS通过化学活化法制备的微孔炭材料的较优条件为:以活化剂为KOH,活化剂与原料质量比(K值)为3,反应温度为900℃,反应时间为2小时。在此条件产物的比表面积为1924.58 m~2·g-1,总孔容为1.09 m~3·g-1,微孔率为36.42%,平均孔径为1.35 nm,该产物对甲苯的静态饱和吸附量为1073 mg·g-1。通过关联产物吸附性能及孔结构参数发现,具有比表面积较大和适宜微孔率的微孔炭材料,对以甲苯为模型物的挥发性有机物具有更强的吸附能力。
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