金属纳米颗粒场增强及二次谐波的理论研究

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随着现代光电子技术的高速发展,对光电子元器件的尺寸要求越来越小,对信号传播速度要求越来越快,并且需要光电子元器件的高度集成一体化。而简单的光学器件受衍射极限的限制,电子器件受RC电路延迟以及备受科技研究者关注的电子器件散热等,这些问题使得光电子元器件尺寸的减小和光电子器件的高度集成受到严重的阻碍。为了克服这些障碍,人们逐渐将目光转向了表面等离子体,希望利用表面等离子的研究成果使光电子器件的发展更进一步。  表面等离激元是在一定条件下光与电介质和金属纳米界面相互作用产生的,其场分布高度局域化,被广泛运用于很多领域,如集成光学、数据存储、太阳能电池、超分辨成像、纳米刻蚀、生物传感等。表面等离激元目前可分为两种,一种是非局域的表面等离激元,一般由倏逝波激发,可在金属表面传播,传播长度可达几十个纳米到几百个纳米;另一种是局域的表面等离激元,一般由金属纳米颗粒激发,并且局域在金属纳米颗粒表面,不能传播。金属纳米颗粒这一特殊的光学性质很早之前就被人们所认识,在光学研究的源头之前,就出现了欧洲中世纪时期的彩色窗玻璃,第一个用经典电磁波理论阐述金纳米颗粒光学性质也在一个世纪以前。而在这十几年期间,对表面等离子体激元的研究,使得金属纳米颗粒的光学性质得以快速的发展,人们运用纳米技术和表面等离激元技术设计并制作出一系列可控纳米等离子体器件。最近几年对金属纳米颗粒光学性质研究比较热门的一个方向是金属纳米颗粒的光学二次谐波,由于金属纳米颗粒表面等离激元场的高度局域化,对二次谐波信号的增强,使得二次谐波信号可探测。  目前对金属纳米颗粒场增强光学性质的研究,比较完善和正确的理论要数米氏理论,因此在金属纳米颗粒光学性质的研究领域,米氏理论备受关注。此外时域有限差分法(FDTD)、偶极子技术法(DDA)、有限元分析法(FEA)等数值分析方法及准静电场近似理论法也是研究金属纳米颗粒光学性质常用的分析方法。虽然米氏理论是比较完善的分析方法,但是其研究过程及结果表达式繁琐复杂。而上述提到的三种数值仿真方法,可以用来计算任意模型的金属纳米颗粒,但是数值计算方法不能很好的体现出金属纳米颗粒表面等离子体共振,此外数值分析方法只能得到一个近似的解,若要得到更精确的解,就需要把网格尺寸划分得更小,这样需要大量的计算机内存及计算时间。而准静电场近似方法能快速为金属纳米颗粒光学性质分析提供一个简单的近似表达式,但对金属纳米颗粒模型要求具有高度对称性。对金属纳米颗粒光学二次谐波的理论研究,比较著名的理论有DSEH(Dadap, Shan,Eisenthal,and Heinz)理论,该理论基于假设金属纳米颗粒表层存在二阶非线性极化效应,研究结果表明金属纳米颗粒光学二次谐波主要来源于偶极子非局域效应和四极矩局域效应,但对表层的厚度是靠经验值,没有明确的理论表达式说明金属表层多大的厚度内存在二阶非线性效应。  本文以贵金属中的金作为代表,介绍了金纳米颗粒的介电函数,金属表面等离激元理论以及如何运用软件仿真金属纳米颗粒的局域和非局域光学性质。此外对COMSOL多物理场仿真软件做了简单的介绍。本文利用准静电场近似方法推导出具有高度对称性(球模型、球壳模型和椭球模型)的金属纳米颗粒的三维场分布及场增强的理论表达式,并且利用级数展开方法得到了金属纳米球场分布表达式的高阶项;同时把场增强解析表达式与COMSOL软件数值模拟得到的场增强进行对比并且做了简单的分析和讨论;此外本文还结合微扰理论和非局域理论推导出金属纳米颗粒的光学二次谐波解析表达式并且做了简单的讨论和分析。
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