【摘 要】
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煤炭是我国主要的一次能源,其中褐煤资源储量丰富、反应活性高,因而受到广泛关注。但是由于褐煤具有挥发分含量高、热值低、煤化程度低、含水量大的特点,而且提质后的褐煤容易重新吸水,限制了其大规模的应用。因此采用有效的脱水提质方式对其进行处理,并探究其水分复吸机理具有重要意义。微波-热气耦合干燥方式是利用微波及热气同时对物料进行干燥提质,综合了微波干燥和热气干燥的优点。微波对煤样进行加热,使煤样内部温度高
【基金项目】
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国家自然科学基金（218052020）；
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煤炭是我国主要的一次能源,其中褐煤资源储量丰富、反应活性高,因而受到广泛关注。但是由于褐煤具有挥发分含量高、热值低、煤化程度低、含水量大的特点,而且提质后的褐煤容易重新吸水,限制了其大规模的应用。因此采用有效的脱水提质方式对其进行处理,并探究其水分复吸机理具有重要意义。微波-热气耦合干燥方式是利用微波及热气同时对物料进行干燥提质,综合了微波干燥和热气干燥的优点。微波对煤样进行加热,使煤样内部温度高,表面温度低,形成的温度差将煤样的水分带至煤样表面并蒸发,热气给物料表面提供热能的同时将蒸发的水分带走,因此微波-热气耦合干燥相对于单一的微波或热气干燥,具有干燥效率高、干燥所需能耗低的优势。因此本文采用微波-热气耦合干燥方式对内蒙褐煤进行提质,同时以空气、Ar及CO2气氛下的热气干燥进行对比。采用静态氮吸附仪、傅里叶变换红外光谱仪、化学滴定法等方式和手段对其物理化学结构进行分析;使用饱和盐溶液、静态水吸附装置探究不同相对湿度下提质煤样的水分复吸特性;采用原位红外探究褐煤中氢键的变化,从而研究提质褐煤的水分复吸机理。主要的研究结果有以下4个方面:（1）与单一热气干燥方式相比,微波-热气耦合干燥效率更高。相对于Ar气氛的单一热气干燥,微波-Ar气氛热气耦合的干燥效率提高了4.550 g/（g·min）;与微波-Ar气氛热气耦合干燥相比,在微波-CO2气氛热气耦合下煤样的干燥效率更高;耦合干燥时,在热气温度不变的情况下,改变微波功率对褐煤干燥效率的影响更加显著;热气对于可冻束缚水的脱除具有一定的成效,微波-热气耦合对可冻束缚水的脱除效果更加明显且对不可冻束缚水也具有一定去除效果。（2）在高相对湿度下,空气气氛热气干燥后煤样的平衡含水量比CO2和Ar气氛热气干燥后煤样的平衡含水量低约0.010-0.023 g/g;微波-热气耦合干燥煤样的平衡含水量比单一热气干燥煤样的平衡含水量低约0.005-0.045 g/g;微波-CO2气氛热气耦合干燥煤样比微波-Ar气氛热气耦合的水分复吸量少0.015 g/g。在低相对湿度下,CO2气氛热气干燥抑制水分复吸的效果更加明显;改变微波功率对于抑制水分的复吸效果稍好,是由于微波对孔隙结构的破坏更显著。通过研究提质褐煤平衡含水量与孔隙结构和含氧官能团之间关系发现:羧基对热气提质煤样的复吸水量的贡献较大;对于微波-热气耦合干燥后煤样,相对湿度为0.12时,总孔体积对平衡水分的含量的贡献较大;相对湿度为0.32及0.97时,酚羟基对平衡水分的含量的贡献较大。（3）热气提质煤样在吸附D2O时,煤样的O-H峰的强度逐渐降低,O-D峰的强度逐渐升高,在2720-2100 cm-1出现四类明显的O-D峰,其中2673、2509、2190 cm-1对应的峰强度逐渐增强,2601 cm-1对应的峰强度先增加后减小。耦合干燥煤样在吸附D2O时,随着热气温度和微波功率的升高,O-H和O-D相对含量变化与热气干燥煤样吸附D2O的变化规律相类似,四类O-D键的峰则不明显,可能是该干燥方式减少了褐煤表面的含氧官能团含量;与热气干燥相比较,耦合干燥煤样的初始O-H键和吸附饱和O-D键的相对含量更小,且吸附速率更小,表明耦合干燥抑制复吸效果更好。在160℃温度下微波-CO2气氛热气耦合干燥后煤样的初始O-H键和吸附饱和O-D键的相对含量最小。（4）干燥褐煤脱附D2O过程中,热气干燥煤样随脱附温度升高,煤样的O-H峰的强度及O-D峰的强度均逐渐降低,耦合干燥煤样脱附过程也是如此。随热气干燥煤样干燥温度升高,脱附D2O的速率增大,且耦合干燥随热气温度和微波功率的升高,脱附D2O的速率也增大,且在微波-CO2气氛热气耦合条件下,脱附D2O速率更快,脱附温度为150℃时,O-D键仍然存在,没有被完全脱除,说明复吸水与煤中的含氧官能团的结合强度较强。
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