【摘 要】
:
在经济全球化的背景下,过度依赖传统化石燃料造成的能源短缺和环境污染日益严重,已成为阻碍人类与自然和谐发展的巨大障碍。金属-空气电池,燃料电池和水分解技术已被公认为是能够替代化石燃料的清洁高效能源转换或存储的设备。然而,涉及到这些技术的几个电化学反应(HER、OER、ORR),因为其缓慢的化学反应动力学和较高的反应壁垒严重限制了这些技术的实际应用,故而开发高效稳定的电催化剂是解决这些问题的关键。采用
论文部分内容阅读
在经济全球化的背景下,过度依赖传统化石燃料造成的能源短缺和环境污染日益严重,已成为阻碍人类与自然和谐发展的巨大障碍。金属-空气电池,燃料电池和水分解技术已被公认为是能够替代化石燃料的清洁高效能源转换或存储的设备。然而,涉及到这些技术的几个电化学反应(HER、OER、ORR),因为其缓慢的化学反应动力学和较高的反应壁垒严重限制了这些技术的实际应用,故而开发高效稳定的电催化剂是解决这些问题的关键。采用廉价且可直接从大自然获得丰富的生物质作前驱体,是一种将科学研究引入环境友好发展方向的简单而出色的方法,而且这也是绿色化学技术可持续发展的迫切要求。介绍了一种简单且可扩展的方法来制备具有大比表面积(SBET=1300.58 m2 g-1)的不含金属的生物质衍生的氮自掺杂多孔活性炭(N-PAC),并以此为基础,成功的选择了酞菁钴通过配位反应锚定金属钴原子避免其团聚,控制金属粒径尺寸,提升了多孔碳材料的催化活性。所制备的多孔碳材料表现出优异的HER催化活性(Eonset=45 m V)、OER催化活性(Eonset=1.52 V)、ORR催化活性(ΔE1/2=0.85V)。此外,还表现出高的甲醇耐受性、催化选择性、长期稳定性和化学稳定性,这些出色的性能表明这种多功能电催化剂在能量转换和储备方面的巨大潜力。
其他文献
鼓泡床反应器因结构简单、操作灵活、传质传热性能优异和维护方便等特点而被广泛应用于化工冶金等领域。利用数值模拟的方法,实现对该型鼓泡床反应器的几何尺寸和操作条件的优化,可以为装置运行和设计提供工程参考。本文简述了气液两相流的基本理论与数值模拟现状,运用计算流体力学(Computational fluid dynamics,CFD)方法,基于Ansys Fluent 17.2软件平台,建立了数学模型和
乙烯和丙烯等低碳烯烃是化工行业极其重要的基本原料。生产低碳烯烃的传统工艺多为石油路线,但我国“多煤贫油少气”的现状限制了该路线的进一步发展。甲醇可以通过煤或天然气来制取,来源广泛。因此,近年来甲醇制烯烃(MTO)工艺受到了广泛关注。MTO工艺的关键在于高活性、高选择性催化剂的开发。SAPO-34分子筛在MTO反应中具有很高的甲醇转化率和乙烯及丙烯选择性,是目前使用最广泛的MTO催化剂之一,但是该分
癌症是造成人类死亡的主要原因之一,严重危害着人类的生命。2018年,根据数据统计,全球185个国家的36种癌症的新增人数约为1800万,死亡人数高达960万。由于肿瘤的发病原因复杂,具有高度异质性,潜在的药物抗性,容易发生转移等特点,给肿瘤的治疗带来了重大挑战。因此,寻找有效的方法来提高抗肿瘤效果具有重要的意义。肿瘤微环境(Tumor microenvironment,TME)是指肿瘤在发生发展过
高聚物材料被广泛应用于通信产品、医疗器械和航空航天等各个领域,准确测量玻璃化转变温度和热膨胀系数,对于指导材料的使用性能和工艺性能,以及进行高分子物理研究都具有非常重要的意义。目前玻璃化转变温度和热膨胀系数的测量方法主要采用热分析方法,这些相对测量方法都需要相应的标准物质进行仪器校准或者方法验证,而我国现在还没有此类标准物质,无法实现量值溯源。本论文以研制玻璃化转变温度和热膨胀系数标准物质为目标,
拓扑绝缘体作为一种新型的拓扑电子材料,由于其电子能带的拓扑性质在凝聚态物理学领域受到广泛的关注。三维拓扑绝缘体拥有独特的电子能带结构:其体态的能带结构是有带隙的,类似于窄带隙的半导体;同时其表面态的能带结构是无带隙的狄拉克型线性色散关系,类似于石墨烯。对于理想的三维拓扑绝缘体,其电子输运仅来源于表面态拓扑电子的贡献,这些载流子受到背散射禁戒的拓扑性保护,同时又有自旋极化的特性,在高速电子器件和自旋
气固催化反应广泛存在于化学工业中,固相催化剂一般具有复杂多级孔道结构,导致分子在催化剂孔道中的扩散与反应耦合过程非常复杂。研究复杂孔道中的反应-扩散耦合规律并揭示扩散对反应过程的影响对催化剂研制和优化设计具有重要的意义。目前,实验手段由于时空分辨率的限制,无法对纳微孔道中反应和扩散的耦合过程进行深入研究。而传统的分子动力学模拟气体扩散过程时效率低下,且难以耦合化学反应过程,因此需要采用新的模型和方
聚己内酯(PCL)作为一种重要的可降解高分子材料被广泛应用于包装、医药等领域。其传统合成方法主要为金属催化的单体开环聚合反应,该反应遵循配位插入机理。由于锌金属具有低毒性、环境友好性以及优异的生物相容性等优点,近年来被逐渐应用于催化环酯开环聚合的反应。本文主要是针对聚己内酯的合成反应,设计具有稳定且高效的新型锌络合物催化剂。首先,从希夫碱配体half-salphen骨架出发,结合水杨醛骨架上取代基
不可再生的化石燃料的稀缺以及对能源的需求不断增长,引起了人们对替代能源和可再生能源的发展的极大关注。氧气析出反应(OER)是四步质子转移反应,具有较大的超电势和较慢的反应动力学。因此,探索水分解反应催化剂的关键是寻找有效的OER催化剂。β-NiOOH在碱性条件下显示出优异的析氧反应(OER)催化活性,但尚未完全确定催化剂在工作环境下的表面构型。并且,由于表面溶剂离子交换,表面可能会出现O或OH的吸
氢气是一种可再生的清洁能源,光催化分解水析氢反应(HER)对发展清洁能源非常重要。锐钛矿TiO2负载单原子Pt(Pt1/TiO2)等单原子催化剂表现出优异的HER催化活性,但贵金属单原子在光催化析氢中的作用以及光催化性能的影响因素仍未知。利用密度泛函理论,本论文从光激发、激发电子迁移和光反应三个方面,通过电子调控研究了TiO2负载单原子Pt的材料性质和光催化析氢的机理,从电子和反应路径角度给出合理
多取代芳烃、杂芳烃广泛的存在于各种天然产物、生物活性分子、医药农药和材料化学中,也是制备当今众多工业化学制品和功能材料的常见合成原料,广泛应用于有机合成化学、药物化学、高分子材料科学等诸多领域。因此,高效、高选择性地构筑芳烃和杂芳烃的研究近年来一直是合成领域的关注热点。从带有不同取代基团的非环前体出发,通过多组分串联反应构建芳烃和杂芳烃类化合物,可以为制备有机小分子和复杂的天然产物提供通用和简便的