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壳聚糖(Chitosan)是甲壳素的脱乙酰产物,是自然界最丰富的天然高分子之一,它是一种生物相容性好、易生物降解且无毒的高分子材料。羧甲基壳聚糖(CarboxymethylatedChitosan)是壳聚糖最重要的衍生物之一,既含有阳离子(-NH3+)基团,又含有阴离子(-COO-)基团,是一种两性聚电解质,具有特殊的pH敏感性。将羧甲基壳聚糖与其它水凝胶类材料(如N-异丙基丙烯酰胺、聚乙烯醇)结合,可改善其强度并制备多重环境敏感性水凝胶。
本文采用60Co-γ射线对羧甲基壳聚糖(CMCH)和N-异丙基丙烯酰胺(NIPAAm)混合水溶液进行辐照,制备了具有温度和pH双重敏感性的聚N-异丙基丙烯酰胺/羧甲基壳聚糖(PNIPAAm/CMCH)水凝胶。研究了不同组分配比对水凝胶性能的影响,特别是低临界溶解温度(LowerCriticalSolutionTemperature,LCST)的影响,测定了水凝胶在不同介质(如去离子水、不同pH值缓冲溶液及不同离子强度溶液)中的溶胀特性及在上述介质中LCST的变化;采用傅立叶红外光谱仪(FT-IR)分析了水凝胶的结构特点及其在不同pH缓冲溶液中浸泡后的结构变化;研究了该水凝胶的溶胀动力学;用考马斯亮兰作为药物模型,研究了该水凝胶的药物释放性能。结果表明,与CMCH共聚后,PNIPAAm的LCST由32℃提高到了37℃以上,水凝胶的LCST可通过CMCH与NIPAAm的配比调节;PNIPAAm/CMCH水凝胶的溶胀率也有大幅度的提高(提高了10倍左右);同时水凝胶对温度具有快速的可逆响座性;水凝胶的溶胀过程符合菲克第二扩散定律;合适配比的水凝胶能够有效的控制考马斯亮兰持久缓慢释放。
本文以同样方法制备了聚乙烯醇/羧甲基壳聚糖(PVA/CMCH)水凝胶。研究了温度、pH值、离子强度、组分配比、辐照剂量等因素对其溶胀性能的影响;研究了包埋考马斯亮蓝水凝胶的释放性能。结果发现PVA/CMCH水凝胶具有一定的温度敏感性,该水凝胶在5~20℃时具有较高的溶胀率,而在20℃以上溶胀率较低,且随温度“升、降”变化有一定的可逆响戍性;水凝胶在pH较低(pH<4.0)和较高(pH>6.0)时有较大的溶胀率,而在中间pH范围(pH4.0~6.0)溶胀率较小,显示出一定的pH敏感性;水凝胶的溶胀率随离子强度的增大而降低;随着辐照剂量的增加,水凝胶的凝胶分数增大,交联密度增加,溶胀率变小;合适配比的PVA/CMCH水凝胶能够有效的控制考马斯亮兰持久缓慢释放。