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目前,无机多孔材料以其在实际应用领域及基础研究领域中的巨大研究价值而受到广泛重视。介孔材料由于具有较大的比表面积和孔体积、孔径均一且在纳米尺寸可调、可控、表面易官能团化等一系列特点,因而在化学工业、能源与环境、生物技术、吸附分离、催化等众多领域有很广阔的发展前景。在光催化应用中,如何提高光催化剂的光谱响应范围和催化效率是制约TiO2光催化技术实用的关键问题,开发并制备活性高、适用范围广的高效光催化剂是当前研究的热点。在本论文中,我们选择以合成新型光催化剂和催化剂作用机理作为研究方向,这一方向同时涉及光催化、时间分辨红外技术、介孔材料科学等热点领域,具有一定的理论和现实意义。本工作主要包括以下内容:
以小分子氨基酸和十二胺为共模板合成了多层球状介孔二氧化钛材料(MTiO2)。用X射线衍射(XRD)、N2等温吸附-解附、电子扫描电镜(SEM)、电子透射电镜(TEM)、紫外-可见光漫反射(UV-Vis)等技术表征了MTiO2的内部和表面结构。表征结果表明:MTiO2中的二氧化钛为锐钛矿晶型;MTiO2比表面积为118.7m2/g,最可机孔径为3.5 nm;在合成介孔TiO2的过程中,加入氨基酸有助于提高比表面积,使孔道结构均一,孔径增大,且提高紫外光区的吸收强度。
液相条件下对MTiO2在紫外光下的光催化活性进行了评价,结果表明:MTiO2能在紫外光下降解亚甲基兰和苯酚这两种环境污染物具有较高的光催化活性;说明在合成介孔TiO2的过程中加入氨基酸能提高催化剂的光催化活性,这与第二章的表征结果相符。
为了研究催化剂的作用机理,用时间分辨红外光仪对催化剂的电子衰减进行了检测,结果表明:MTiO2具有最大的初始的光生电子浓度,对应得衰减速率也比较快。说明在合成介孔TiO2的过程中加入氨基酸能增加光生电子,从而提高光催化活性。
对于可见催化降解乙醛反应动力学的研究,用时间分辨红外光谱仪监测了Co-MCM-41和Co-TiO2等催化剂可见光下降解气相乙醛的过程。其中以Co-TiO2对乙醛的降解速率影响最明显。该方法对降解乙醛体系十分灵敏,还对不同催化剂的催化作用具有显著的分辨率。
最后,利用N-月桂酰-L-丙氨酸为模板剂采用水热晶化法合成二氧化硅空心微球,通过TEM对样品进行分析和表征,并考察了不同合成条件,如温度、pH值、晶化时间和溶剂乙醇对样品的影响,由此得出制备结构均一的SiO2的最佳条件。