碱式硫酸锌修饰Ru催化剂上苯选择加氢制环己烯

来源 :郑州大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:nikig
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
本论文共分三章。第一章综述了苯选择加氢路线的意义、国内外研究现状、与本论文内容相关的研究进展和本课题选择的依据。   第二章研究了胺类添加剂和ZrO2分散剂对苯选择加氢制环己烯Ru催化剂性能的影响,目的是提高环己烯的选择性和收率。催化剂活性选择性测定表明,在苯选择加氢反应体系中加入胺类(乙二胺、乙醇胺、二乙醇胺和三乙醇胺),可以明显降低催化剂活性,提高环己烯选择性和收率。乙醇胺是苯选择加氢催化体系良好的添加剂。在本文条件下添加0.4 g乙醇胺、0.6 g二乙醇胺和1.0g三乙醇胺,环己烯最高收率分别达到了56.9%、56.7%和52.4%。XRD、XRF、TPR表征和BET比表面测定表明,由于胺的加入,浆液中ZnS04生成难溶的碱式硫酸盐(Zn(OH)2)3(ZnSO4)(H2O)x(x=0,0.5,3或5),吸附在Ru催化剂表面上,将原本疏水的Ru催化剂表面变为亲水性,同时影响了Ru的电子性质,揭示了胺类对Ru催化剂性能产生显著影响的本质原因。分散剂ZrO2不但具有提高催化剂活性,而且具有提高环己烯选择性和收率的作用。在本文条件下,添加0.8g二乙醇胺和10 g ZrO2,Ru催化剂25 min苯转化80.1%,环己烯选择性和收率为77.0%和61.6%。   第三章研究了ZnO和ZnSO4原位修饰Ru催化剂上苯选择性加氢制环己烯,采用纯Ru催化剂,ZnO作为反应体系添加剂,反应体系中分别含有ZnSO4和不含ZnSO4,通过催化剂活性选择性评价和XRD、XRF和TPR表征,分别考察了ZnO和ZnSO4的作用、ZnO和ZnSO4之间的相互作用及其对Ru催化剂性能的影响。结果表明,加氢条件下Ru催化剂主要以金属Ru存在。ZnO与ZnSO4反应可以生成碱式硫酸锌盐(Zn(OH)2)(ZnSO4)(H2O)x(x=1,3或5),并化学吸附在Ru催化剂的表面上。单独ZnO不能提高环己烯选择性,单独ZnSO4具有提高环己烯选择性的作用。ZnO和ZnSO4共同作用可以显著提高环己烯选择性,25 min苯转化51.3%时,环已烯选择性和收率分别为85.6%和43.9%。苯在Ru催化剂表面极易完全加氢生成环己烷,而在化学吸附有碱式硫酸锌盐的Ru表面上主要选择加氢生成环己烯。在实验条件下添加剂ZnO和Ru催化剂物质的量之比ZnO/Ru从0增加到0.2247,随着化学吸附在Ru催化剂表面碱式硫酸锌盐的量增加,环己烯选择性升高,超过这一比值,ZnO对Ru起到分散作用,催化剂活性升高,对环己烯选择性已无明显影响。   本论文为提高环己烯选择性和收率提供了新的途径和依据。
其他文献
战国时期,魏王派西门豹去治理邺.西门豹上任后,弄清了邺地贫穷的原因.原来,巫婆和官绅互相勾结,以为河伯娶媳妇为由骗取钱财,才造成了邺地的贫困.西门豹想了一个好办法.rn又
癌症是威胁人类健康的首要顽疾。化疗是临床上恶性肿瘤治疗的基本手段,然而传统的小分子化疗药物在使用中存在选择性差、药物利用率低和毒副作用大等缺陷。而纳米药物具有长循环、选择性肿瘤富集、肿瘤部位滞留时间长、低毒性等优势,有望克服小分子化疗药物存在的不足,提高其抗肿瘤效果。然而,由于纳米药物在实体肿瘤的渗透性低,纳米粒子所担载的绝大部分化疗药物无法进入肿瘤中心区域,这极大的限制了纳米药物的治疗效果。本论
1 前言马铃薯这一作物本身为异质体,遗传变异极为复杂.前人相继都有不同程度的研究报道,采用方法各异.但对同样性状应用不同方法同时比较分析的报道甚少.本文试图用通径分析
据农业部农情调度,截至4月25日,全国已春播各类农作物4.48亿亩,占意向面积的33.4%,进度比去年同期慢2.8个百分点。其中,粮食已播2.4亿亩,完成25.4%,慢3.9个百分点。分地区看,东北四省区受春涝低温影响,春播期推迟7至10天,已春播农作物1034万亩,完成2.1%,进度比去年同期慢8.8个百分点;华北地区已春播农作物1409万亩,完成15.1%,进度比去年同期慢2.4个百分点,主要
为解决贝类产品检测实验室严重缺乏贝类毒素标准样品的现状,保证小鼠生物法及酶联免疫法等腹泻性贝类毒素检测结果的准确,可靠和可比,本研究制备出腹泻性贝类毒素标准样品.将
为了解甘蔗及其近缘属植物花粉水分含量状况及干燥处理与甘蔗花粉含水量变化的关系,1990~1991年,测定了13个甘蔗野生种及近缘属植物无性系花粉的含水量,并对自然、空气抽湿机
本文对不同进化类型大豆种子超氧物歧化酶(SOD)进行了比较分析。结果表明:(1)供试三种进化类型大豆种子的 SOD 同工酶酶谱一致,均为7条,其中一条为 Ma-SOD,其余6条为 Cu-Zn-S
随着化石能源的迅速消耗和生态环境的日益恶化,人们对可再生能源的有效利用给予了越来越多的关注,对能量储存体系提出了越来越高的要求。与传统电池相比,锂离子电池拥有能量密度高、循环性能优良、荷电保持力强、工作电压高、无记忆效应、环境友好等优点,现已广泛应用于便携式电子器件领域。锂离子电池是可再生能源、电动汽车和航空航天器件的理想的储能器件,但是随着设计与轻量化材料的不断升级改进,储能系统逐渐成为制约整个
纳米二氧化钛(TiO_2)具有良好的化学稳定性、低毒性、低成本和氧化还原性能,在光催化、太阳能电池及生物材料等领域有着广泛的应用前景。然而,TiO_2在太阳光(可见光)下的光催化效率较低。本论文发展了几种复合型TiO_2的纳米材料,并分别应用于癌症诊断和转移标志物微小RNAs(miRNAs)等的定性及定量检测,以及在可见光下对环境毒物的光催化降解。(1)发展了一种基于TiO_2光催化和鸟嘌呤光还原
在现有风暴潮灾害研究基础上,结合风暴潮数据库特点,提出基于斜率分段过滤的相似匹配算法,定义了风暴潮辅助决策、风暴潮序列以及应用于风暴潮序列的相似匹配度量模型.由于海