【摘 要】
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本论文共分三章。第一章综述了苯选择加氢路线的意义、国内外研究现状、与本论文内容相关的研究进展和本课题选择的依据。
第二章研究了胺类添加剂和ZrO2分散剂对苯选择
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本论文共分三章。第一章综述了苯选择加氢路线的意义、国内外研究现状、与本论文内容相关的研究进展和本课题选择的依据。
第二章研究了胺类添加剂和ZrO2分散剂对苯选择加氢制环己烯Ru催化剂性能的影响,目的是提高环己烯的选择性和收率。催化剂活性选择性测定表明,在苯选择加氢反应体系中加入胺类(乙二胺、乙醇胺、二乙醇胺和三乙醇胺),可以明显降低催化剂活性,提高环己烯选择性和收率。乙醇胺是苯选择加氢催化体系良好的添加剂。在本文条件下添加0.4 g乙醇胺、0.6 g二乙醇胺和1.0g三乙醇胺,环己烯最高收率分别达到了56.9%、56.7%和52.4%。XRD、XRF、TPR表征和BET比表面测定表明,由于胺的加入,浆液中ZnS04生成难溶的碱式硫酸盐(Zn(OH)2)3(ZnSO4)(H2O)x(x=0,0.5,3或5),吸附在Ru催化剂表面上,将原本疏水的Ru催化剂表面变为亲水性,同时影响了Ru的电子性质,揭示了胺类对Ru催化剂性能产生显著影响的本质原因。分散剂ZrO2不但具有提高催化剂活性,而且具有提高环己烯选择性和收率的作用。在本文条件下,添加0.8g二乙醇胺和10 g ZrO2,Ru催化剂25 min苯转化80.1%,环己烯选择性和收率为77.0%和61.6%。
第三章研究了ZnO和ZnSO4原位修饰Ru催化剂上苯选择性加氢制环己烯,采用纯Ru催化剂,ZnO作为反应体系添加剂,反应体系中分别含有ZnSO4和不含ZnSO4,通过催化剂活性选择性评价和XRD、XRF和TPR表征,分别考察了ZnO和ZnSO4的作用、ZnO和ZnSO4之间的相互作用及其对Ru催化剂性能的影响。结果表明,加氢条件下Ru催化剂主要以金属Ru存在。ZnO与ZnSO4反应可以生成碱式硫酸锌盐(Zn(OH)2)(ZnSO4)(H2O)x(x=1,3或5),并化学吸附在Ru催化剂的表面上。单独ZnO不能提高环己烯选择性,单独ZnSO4具有提高环己烯选择性的作用。ZnO和ZnSO4共同作用可以显著提高环己烯选择性,25 min苯转化51.3%时,环已烯选择性和收率分别为85.6%和43.9%。苯在Ru催化剂表面极易完全加氢生成环己烷,而在化学吸附有碱式硫酸锌盐的Ru表面上主要选择加氢生成环己烯。在实验条件下添加剂ZnO和Ru催化剂物质的量之比ZnO/Ru从0增加到0.2247,随着化学吸附在Ru催化剂表面碱式硫酸锌盐的量增加,环己烯选择性升高,超过这一比值,ZnO对Ru起到分散作用,催化剂活性升高,对环己烯选择性已无明显影响。
本论文为提高环己烯选择性和收率提供了新的途径和依据。
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