【摘 要】
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碳循环和水循环是两个极为重要的地表过程,两者具有强烈的耦合关系。了解水文条件对土壤和水体碳储库的影响对研究气候变化、碳中和等具有重要作用。然而,目前由于缺乏合适的方法对植物、微生物碳与矿物相互作用进行定量评估,要研究水文条件如何影响矿物保护微生物和植物有机质这一问题因而变得困难。本文引入离线热裂解法释放与矿物结合的脂类分子,通过结合态脂类比例评估有机质和矿物相互作用的程度。在此基础上,通过高温条件
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碳循环和水循环是两个极为重要的地表过程,两者具有强烈的耦合关系。了解水文条件对土壤和水体碳储库的影响对研究气候变化、碳中和等具有重要作用。然而,目前由于缺乏合适的方法对植物、微生物碳与矿物相互作用进行定量评估,要研究水文条件如何影响矿物保护微生物和植物有机质这一问题因而变得困难。本文引入离线热裂解法释放与矿物结合的脂类分子,通过结合态脂类比例评估有机质和矿物相互作用的程度。在此基础上,通过高温条件下不同脂类的差异降解还可以用以评估降解对于脂类环境代用指标的影响。本文通过分析青海洱海周围土壤样品、中国东北样带样品、中国泥炭和湖泊、海洋沉积物样品中的游离态和结合态有机质,研究含水率在空间上如何影响与矿物结合脂类的比例;通过分析中国西北黄土-古土壤样品中的游离态和结合态脂类,研究全新世以来水文条件变化的气候背景下,脂类-矿物组合体的保存和破坏;通过研究具有不同氧气梯度的土壤剖面中的游离态四醚膜脂,研究土壤干湿条件如何通过改变土壤的氧气状况影响微生物四醚膜脂的分布。通过这些工作,论文得到的主要认识为:1)通过在不同温度(150,200,250,300,350,400,450℃)并隔绝氧气条件下加热土壤、湖泊和海洋沉积物样品,可抽提的脂类含量呈现出先上升、后下降的趋势,表明结合态脂类首先被释放,随后在更高的温度被进一步降解。土壤中微生物和植物来源脂类均具有较高的结合态比例,且微生物来源脂类结合态比例高于植物来源。在微生物来源的脂类中,古菌四醚的结合态比例最高,均值为85%;细菌四醚其次,均值为59%;细菌来源的短链(C22-)脂肪酸和脂肪醇的结合态比例均值分别为67%和59%。植物来源的长链(C22+)脂肪酸和脂肪醇的结合态比例均值分别40%和54%。2)通过对比土壤、泥炭和水体环境等干湿条件完全不同的环境,发现在土壤中微生物脂类的结合态比例较高,而在水体环境中,浮游微生物来源脂类的结合态比例很低,表现为离线热裂解中,以降解过程主导。在土壤环境中,在洱海周围具有不同含水率的土壤中,古菌四醚的结合态比例在干旱土壤中可达97%,并随着土壤含水率增加而下降;其他微生物脂类如细菌四醚、单烷基甘油醚、短碳链(C22-)脂肪酸和短碳链(C22-)脂肪醇的结合态比例同样随着含水率增加而下降。在区域尺度上,东北样带土壤中古菌四醚化合物的结合态比例与年均降水量呈负相关,且在年均降水量<500 mm的干旱区(96±1.8%)显著高于年均降水量>500 mm的湿润区(87±5.7%),表明微生物脂类的结合态比例受控于土壤干湿条件。微生物脂类与矿物的结合主要受控于微生物与矿物的相互作用。微生物在干旱条件下为避免脱水、获取营养等会紧贴矿物,这会增加生物有机碳和矿物的相互作用,导致更多的生物残体碳与矿物结合。在水分饱和的土壤中,水分不再成为限制因子,导致微生物脂类结合态比例较低。干旱区较高的结合态脂类有利于有机质的保存,导致干旱区土壤有机质具有更高的稳定性。3)黄土剖面中基于游离态和结合态脂类所计算的指标在绝对值上存在差别,但随时间变化趋势一致,共同指示了青海湖地区全新世以来呈现降温趋势,受北半球太阳辐射量控制;早全新世(8~10 ka)较为干旱且干湿转换频繁,中全新世(8~2 ka)较为湿润且干湿状况稳定。在黄土-古土壤序列中,古菌四醚膜脂的结合态比例受降解改造,表现为在干湿转换的时期,结合态比例极低,且较之稳定的湿润时期,频繁的干湿转换会导致古菌四醚膜脂由结合态转变为游离态,即频繁的干湿转换会导致土壤有机碳失稳,造成土壤碳流失。4)高温裂解中,有机质会逐步降解。成岩降解对脂类的影响可分为四个阶段:吸附态解吸附、结合态释放、大分子降解和残余有机质阶段。该过程会显著影响脂类的应用,例如:烷烃的碳优势指数CPI和平均碳链长度ACL随着降解过程持续减小,这会造成重建的温度和湿度偏低;基于细菌四醚膜脂构建的甲基化指数和环化指数受降解影响较小,而基于古菌和细菌四醚膜脂比值的干旱化指标会随着释放和降解过程呈现先增加后减小的趋势。5)在应用脂类构建的代用指标时,还应该注意其他环境因子如氧气和pH变化带来的影响。通过调查土壤剖面中脂类发现,氧气状况会改变微生物群落,进而影响四醚膜脂分布。因此,在应用指标时,应综合考虑,当其他因素如水文、pH变化较大时,利用脂类四醚膜脂重建温度会产生较大的偏差。本文表明游离态和结合态脂类可以在各种地质体中区分不同来源有机质的储存和释放,因而在土壤和水体碳储存研究中具有巨大潜力。另外,本文所展示的干旱区土壤的微生物来源有机质具有更高的稳定性,以及干湿转换会降低矿物对于脂类的保护,对于今后研究水碳耦合具有启示作用。
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