【摘 要】
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光催化降解污水的技术具有效率高、成本低、催化剂工艺简单等特点,成为研究的热点。研究者们基于光催化反应的物化特征,开发了一系列的具有潜在商业应用价值的光催化剂。其中,具有阿伦尼乌斯相的铋基钙钛矿氧化物,具有合适的禁带宽度、层状晶体结构、优异的光电性能被广泛关注。该类催化剂快速的光生—电子空穴对的复合特性,导致了较低的光催化降解活性。如何延长光生电子—空穴复合时间、延长催化稳定性、扩展其光响应范围,成
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光催化降解污水的技术具有效率高、成本低、催化剂工艺简单等特点,成为研究的热点。研究者们基于光催化反应的物化特征,开发了一系列的具有潜在商业应用价值的光催化剂。其中,具有阿伦尼乌斯相的铋基钙钛矿氧化物,具有合适的禁带宽度、层状晶体结构、优异的光电性能被广泛关注。该类催化剂快速的光生—电子空穴对的复合特性,导致了较低的光催化降解活性。如何延长光生电子—空穴复合时间、延长催化稳定性、扩展其光响应范围,成为加速其商业化的关键。基于上述问题,本文进行了以下研究:（1）使用高温固相法与溶胶凝胶法分别制备了钛酸铋(Bi4Ti3O12)和钴酸镧（La Co O3）,并将其复合得到Bi4Ti3O12/La Co O3异质结光催化材料,应用至含有盐酸四环素（TC）的污染水源在可见光下进行降解。对比考察了多种复合配比,发现该体系中,最佳复合比(La Co O3:Bi4Ti3O12=1:2)在100 min内对于TC的降解活性高达87.8%,其一阶动力学速率常数分别为单独钛酸铋和钴酸镧的2倍和3.67倍,并且循环实验测试,四次后,最佳样对TC的降解活性仍达78.4%。X射线光电子能谱、高分辨透射电子显微镜以及自由基捕获实验的结果证实了将二者复合可在催化剂表面形成Z型异质结构。瞬态光电流、电化学交流阻抗测试验证了该复合样具有较高的光生载流子分离效率。此外,通过高效液相色谱—质谱联用测试解析了该污水体系中TC降解的全过程。（2）采用静电纺丝和水热法结合,利用原位生长的方法成功制备了具有Z型异质结构的Bi2WO6/La Co O3复合光催化剂应用于磺胺甲恶唑（SMX）的光催化降解测试中,考察了不同的生长条件与比例,发现La Co O3与Bi2WO6的复合比例达到1:2时,该催化剂具有最高的SMX降解活性,60 min内高达91.3%,并且在经过四次循环实验后,该样品对于SMX的降解活性仍高达82.6%。最佳复合样的一阶动力学速率常数分别是单独Bi2WO6与La Co O3的1.33倍和66.67倍。瞬态光电流、电化学交流阻抗测试证明了1:2复合比例样品具有最佳的光生电子—空穴对分离效率;通过HPLC-MS测试详细分析了该体系中SMX的降解途径。
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