【摘 要】
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超分子多组分凝胶在超分子凝胶领域中占据独特的一角,它可引入多样化的不同组装基元,通过不同组分之间的互作,以实现材料微观结构和宏观性能的多层次调控以及功能应用的拓展。由Feringa教授开创的光驱动分子马达是一类独特的动态功能基元分子,将分子马达引入到多组分超分子凝胶体系中,可为构筑智能化多组分凝胶材料提供独特的解决方案。同时,构筑限域多组分软凝聚态材料并实现分子马达在该体系下的可控运动以及调控材料
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超分子多组分凝胶在超分子凝胶领域中占据独特的一角,它可引入多样化的不同组装基元,通过不同组分之间的互作,以实现材料微观结构和宏观性能的多层次调控以及功能应用的拓展。由Feringa教授开创的光驱动分子马达是一类独特的动态功能基元分子,将分子马达引入到多组分超分子凝胶体系中,可为构筑智能化多组分凝胶材料提供独特的解决方案。同时,构筑限域多组分软凝聚态材料并实现分子马达在该体系下的可控运动以及调控材料的宏观性能是未来分子机器领域的一个重要研究发展方向。本文将结合超分子凝胶和分子机器领域最新的研究方向和挑战,开展多组分超分子凝胶体系下分子马达可控运动及凝胶材料宏观性能调控的研究,在多尺度上探索基于分子马达的多组分超分子凝胶的组装机制及其微观形貌、宏观机械性能的调控。本论文主要包括以下三个部分:第一章为绪论,概述了超分子凝胶的发展历程、形成机制、刺激响应性,多组分凝胶的研究近况以及分子马达在凝胶、囊泡、液晶、细胞膜等软凝聚态物质材料中的应用。在第二章中,报道了一例合成简便且具有超低分子量(Mw=188)的席夫碱凝胶因子1((E)-2-(((1H-1,2,4-三唑-3-基)亚氨基)甲基)苯酚)。该凝胶因子在二氯甲烷(DCM)中以低至0.45 wt%的临界成胶浓度显示出良好的胶凝能力。综合UV-Vis、FT-IR、NMR、XRD、SEM、理论计算和控制实验,阐明了席夫碱凝胶因子1形成凝胶的机制。结果表明,三氮唑上由N-H键参与的氢键对凝胶纤维网络的形成起着至关重要的作用,并且分子间还有可能存在π-π相互作用。流变测试结果表明,其与传统凝胶有着相似的粘弹性特征。此外,这种超分子凝胶表现出多重刺激响应性的凝胶-溶胶相变行为(温度、金属离子、pH值和F-),并通过核磁及质谱阐明了该凝胶发生凝胶-溶胶相变的分子机制。特别有趣的是,仅少量(0.13 eq.)F-便可引起凝胶塌陷,是迄今为止对F-最敏感的超分子凝胶之一。这例席夫碱凝胶符合“简单的分子但可执行复杂功能”的概念,为未来设计基于结构简单但功能多样化的分子基材料平台提供了可能。在第三章中,将上述超低分子量席夫碱凝胶1和非凝胶调节剂-Feringa第二代光驱动分子马达结合,成功制备了基于分子马达的多组分凝胶。综合UV-Vis、FT-IR、NMR和理论计算研究了马达和凝胶剂1之间的超分子相互作用,表明它们之间可能存在π-π相互作用。XRD、SEM、SAXS和流变数据表明,凝胶的形貌和机械性能可以通过添加不同当量的光驱动分子马达来调控。值得注意的是,分子马达的旋转运动在这种多组分凝胶系统中仍得以保留,并且凝胶的形貌和机械性能可以通过分子马达的旋转运动进一步改变,从而导致凝胶到凝胶的转变。此部分工作可能为拓展分子马达在多组分软物质体系中的功能开辟新的途径,特别是为多组分超分子材料中由分子机器可控运动诱导的超分子作用放大进而调控材料微观、宏观性能的可行性提供了思路。
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