可见光响应型磁/光双功能纳米复合光催化材料的设计、制备及其降解有机污染物的研究

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光催化技术是一种绿色高效的氧化技术,在环境污染治理领域和能源开发方面有着广泛的研究和应用。其中可见光响应型光催化材料的可控制备和性质研究是当前最为活跃的研究课题之一。但是经过30多年广泛深入的研究,光催化技术仍没有在废水处理上大规模使用,主要是由于传统的粉末光催化材料在进行光催化降解反应之后,很难从反应混合物中分离出来,导致回收率较低。不仅损失了大量的光催化材料,也会造成二次污染。因此提高太阳能利用率和催化剂的循环利用率是最终实现光催化技术产业化应用的关键。本论文将从上述两大思路出发,将可见光催化剂与磁性材料相结合,设计、制备一类可磁分离回收的新型可见光响应光催化剂。具体研究内容如下:1.以纳米Fe3O4,Bi(NO3)3·5H2O和EG为原料,采用溶剂热法成功制备出了性能优良的易于回收的磁性Fe3O4/Bi2O3纳米复合物。通过X-射线衍射仪等检测手段对所制得的复合物进行表征,结果表明随着反应温度的升高,反应时间的延长或是Bi3+浓度的增加,产物中Bi2O3的结晶度都有一定程度的增强。此外,通过对所制备的复合光催化剂的光催化性能的测试可知,磁性Bi2O3/Fe3O4纳米复合物在可见光照射下对罗丹明B具有很好的降解效果,在光照60min后罗丹明B的降解率达到了83.6%。2.以纳米Fe3O4作为成核剂,加入到Bi(OH)3溶胶中,在碱性条件下使Bi(OH)3溶胶粒子沉积于纳米Fe3O4的表面并凝胶化,同时通过加热回流使Bi(OH)3脱水和晶化,再经磁分离、洗涤、干燥后即得到Bi2O3/Fe3O4磁性纳米复合光催化剂。使用SEM、XRD对其形貌和结构进行表征,结果表明:Bi2O3比较均匀地包覆在纳米Fe3O4粒子的表面。同时,光催化实验结果证明可磁分离的Bi2O3/Fe3O4纳米复合光催化剂具有较好的可见光催化活性。3.以CuCl,Na2S·9H2O和纳米Fe3O4为原料,采用低温固相法成功制备了Cu2S纳米晶和磁性Cu2S/Fe3O4纳米复合物。通过改变反应物的摩尔比和球磨时间等因素来探索反应条件对生成产物的影响。利用TEM和XRD等检测手段对其颗粒大小和结构进行表征。此外,通过光催化降解有机物实验可知,磁性Cu2S/Fe3O4纳米复合物的光催化活性良好。4.以Fe3O4和葡萄糖为原料首先制备出Fe3O4@C复合物,然后以其为载体加入CuCl2.2H2O,在乙二醇做溶剂和还原剂的条件下,成功制备出了Fe3O4@C@Cu2O纳米复合物。并利用X-射线衍射分析(XRD)、透射电子显微镜(TEM)对产物的结晶程度和显微结构进行了表征。探究了不同反应温度、反应时间、Fe3O4@C和溶剂用量对制备Fe3O4@C@Cu2O纳米复合物的影响。
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