【摘 要】
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伴随化石能源的枯竭和环境问题的日益凸显,迫切需要找到一种可再生的清洁能源来缓解当前的能源形势。光催化分解水制氢可以将太阳能通过某一介质发生一系列的反应转变为氢能,是目前能耗消耗最低的产氢技术。利用半导体材料作为光催化剂应用于光催化分解水制氢是现在研究的主要方法。因此开发可以有效的将太阳能转化为氢能的光催化剂是当前研究的热点。Co3O4作为常见的光催化剂材料,由于Co3O4的能级结构的不匹配,很少用
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伴随化石能源的枯竭和环境问题的日益凸显,迫切需要找到一种可再生的清洁能源来缓解当前的能源形势。光催化分解水制氢可以将太阳能通过某一介质发生一系列的反应转变为氢能,是目前能耗消耗最低的产氢技术。利用半导体材料作为光催化剂应用于光催化分解水制氢是现在研究的主要方法。因此开发可以有效的将太阳能转化为氢能的光催化剂是当前研究的热点。Co3O4作为常见的光催化剂材料,由于Co3O4的能级结构的不匹配,很少用于光催化分解水生产氢的研究中。本研究以Co3O4为基础,通过对制备工艺进行改进,优化g-C3N4的负载量,合成具有p-n异质结的g-C3N4/Co3O4光催化剂,并进行了光催化产氢研究。采用水热合成法以Co（NO3）2为钴源,H2O2为氧化剂,CO（CH2）2为沉淀剂制备了片状Co3O4纳米材料。通过比较水热法在不同温度（80℃,100℃,120℃）和不同时间（8 h,10 h,12 h）条件下合成Co3O4的纳米片,选择最优的Co3O4纳米片制备工艺。通过对Co3O4材料的结构及性能的测试表明,水热时间和水热温度的不同对光催化分解水制氢性能有着较大影响。以120℃水热12 h制备出的Co3O4纳米片光催化性能最好,产氢速率为29.5μmol?g-1?h-1。为了进一步提高Co3O4催化剂的光催化性能,以Co3O4为基础构筑p-n异质结来改进其催化性能。在基于水热法制备Co3O4纳米片的基础上,采用超声自组装结合煅烧法制备了g-C3N4/Co3O4p-n异质结光催化剂。通过负载g-C3N4纳米颗粒调整了Co3O4纳米片的能级结构,以满足光催化产生氢的要求,合成具有p-n异质结的g-C3N4/Co3O4复合光催化剂,并研究了其光催化性能的影响。结果表明,Co3O4和g-C3N4之间紧密的p-n异质结结构的形成显著促进了g-C3N4/Co3O4光催化剂的光催化活性。g-C3N4的负载量为20%时g-C3N4/Co3O4光催化剂的光催化活性最好,其产氢速率为134.6μmol·h-1·g-1。以g-C3N4负载量为20%的g-C3N4/Co3O4光催化剂为主,探讨了g-C3N4/Co3O4光催化剂的能级结构和光电性能,提出了光催化分解水产氢的机制。结果表明,g-C3N4/Co3O4光催化剂具有更好的光电流响应强度。并且由于p-n异质结的构筑使得g-C3N4/Co3O4光催化剂表现出更好的光催化活性。
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