【摘 要】
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近年来,新兴污染物（Emerging Contaminants,ECs）因其难降解性和潜在风险而受到广泛关注,新兴污染物环境行为尚不明确,对人类和环境的危害不可忽视。高级氧化技术（Advanced Oxidation Technologies,AOTs）在处理新兴污染物方面有着显著的优势,近几年引起广泛关注,尤其是各类均相、非均相光催化技术,可以将低密度的太阳能转化为高密度的化学能应用于水污染物的
【基金项目】
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徐立杰老师地国家自然科学基金项目（No.51708297）； 江苏省研究生科研与实践创新计划项目（KYCX19 1112）；
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近年来,新兴污染物（Emerging Contaminants,ECs）因其难降解性和潜在风险而受到广泛关注,新兴污染物环境行为尚不明确,对人类和环境的危害不可忽视。高级氧化技术（Advanced Oxidation Technologies,AOTs）在处理新兴污染物方面有着显著的优势,近几年引起广泛关注,尤其是各类均相、非均相光催化技术,可以将低密度的太阳能转化为高密度的化学能应用于水污染物的深度降解,是一种有前景的水处理技术。然而,大多数非均相光催化剂普遍存在制备条件苛刻、成本高、使用后分离困难以及对太阳光利用率低等制约光催化技术发展的问题。基于此,本研究提出利用NO3-/NO2-的光化学活性配合适当的紫外光源创造高级氧化环境,用于深度降解污水中的各类新兴有机污染物,并对体系的效能和机理展开深入研究。由于NO3-/NO2-可以从污水硝化反应出水中原位产生,避免了非均相催化体系中催化剂制备和回收的问题,实现“以废治废”的目的。本研究主要分三部分对NO3-/NO2-光催化体系降解新兴污染物进行研究:（1）系统地研究NO3-/NO2-光催化体系的反应机理以及光催化体系中NO3-/NO2-的转化路径;（2）研究天然有机物（Natural Organic Matter,NOM）的存在对NO3-/NO2-光催化体系的影响;（3）研究重要水质参数及实际废水条件对NO3-/NO2-光催化体系的影响。首先,选取光惰性内分泌干扰性物质邻苯二甲酸二甲酯（Dimethyl Phthalate,DMP）作为目标污染物,系统地研究了单独NO3-或NO2-光催化体系在不同条件下对DMP的降解效果。研究表明,在NO3-和NO2-光催化体系中均检测到·OH和O2-自由基,但因为DMP不与O2-自由基反应,因此DMP的降解主要由·OH贡献。此外,NO3-/NO2-的光催化过程与光源的波长及有机物的相对丰度密切相关,在254 nm波长条件下DMP可以被有效降解,但在300nm和350nm条件下DMP的降解分别是缓慢的和无效的,但在NO3-/NO2-的光催化作用下DMP可被有效降解。NO2-的自由基清除作用是影响其对有机物降解效果的原因,但是提高有机物的初始浓度可以抑制NO2-的自由基清除作用,还能促进NO3-/NO2-之间的转化,且NO2-→NO3-过程比NO3-→NO2-过程更易发生。利用LC-MS技术分析DMP的降解产物发现,NO3-/NO2-光催化降解DMP的机理主要是苯环的羟基化和脂肪链上的氢原子被·OH取代。之后,以光活性抗生素类污染物磺胺嘧啶（Sulfadiazine,SDZ）作为目标污染物,以具有较高量子产率的NO2-为光敏剂,重点研究了在UVA波段下,NOM对NO2-光敏过程降解有机物的影响。研究表明,在350nm下,以NO2-为引发剂的光催化体系中主导自由基为O2-自由基,因而NO2-的自抑制作用并没有发生,FA的存在对降解SDZ产生少量抑制,这一方面是因为FA的内滤效应,另一方面是因为FA抑制自由基与SDZ反应同时还会将SDZ的降解产物还原变成SDZ。利用LC-MS技术分析SDZ的降解产物可知,SDZ降解的主要原因是磺酰基位置处发生电子转移,导致SDZ的结构变化,脱去SO2,也有部分SDZ的降解是因为与磺酰基相连的化学键断裂而裂分为小分子产物。最后,在实际废水条件下研究了 NO3-/NO2-光催化体系对内分泌干扰物双酚A（Bisphenol A）降解的影响。研究表明,当降解有机物浓度为0.01 mmol/L时,NO3-光催化体系的降解效果更好,矿化率也更高,但实际废水条件会抑制NO3-光催化体系对BPA的降解,反而是NO2-光催化体系在实际废水条件下的降解效果会得到促进。BPA在碱性条件更容易被降解,因为在碱性条件下BPA以离子态存在,更易溶于水,同样,碱性条件还会促进NO3-→NO2-的转化,但NO2→NO3-的转化过程则是在酸性条件下更易发生。研究结果可为构建绿色、节能的新兴污染物原位深度处理技术提供新思路和理论依据。
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