【摘 要】
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石墨相氮化碳因其独特的电子结构和易于调控的能带结构被广泛应用于光催化领域。但是以氰氨类化合物为前驱体热聚合得到的g-C_3N_4由于比表面积小、反应活性位点少、光生电荷复合严重、载流子迁移困难等因素严重制约了其光催化活性。本论文通过对前驱体进行改性设计,制备不同形貌介孔结构g-C_3N_4,不仅可以增强光生电荷分离,而且使光生载流子迅速转移到g-C_3N_4表面,参与氧化还原反应。本论文分别采用三
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石墨相氮化碳因其独特的电子结构和易于调控的能带结构被广泛应用于光催化领域。但是以氰氨类化合物为前驱体热聚合得到的g-C3N4由于比表面积小、反应活性位点少、光生电荷复合严重、载流子迁移困难等因素严重制约了其光催化活性。本论文通过对前驱体进行改性设计,制备不同形貌介孔结构g-C3N4,不仅可以增强光生电荷分离,而且使光生载流子迅速转移到g-C3N4表面,参与氧化还原反应。本论文分别采用三聚氰胺-三聚硫氰酸自组装超分子后热聚合方法制备得到介孔棒状g-C3N4,并利用光辅助沉积单质Ni;采用乙酸钾水热三聚氰胺相变热聚合法制备了介孔g-C3N4纳米片;采用尿素-三聚氰胺混合压片热聚合法得到了介孔管状g-C3N4。以上改性均有效地改善了光吸收性质,提高了光生电荷分离效率,加速了光生载流子的迁移,因而增强了可见光光解水制氢活性。其中,超分子热聚合石墨相氮化碳(CNTcM)的可见光产氢速率分别是三聚氰胺和三聚硫氰酸热聚合g-C3N4的8.3和8.2倍,沉积6 Wt%Ni的CNTcM可见光产氢速率超过了相同条件下沉积1 wt%Pt的一半。乙酸钾水热相变三聚氰胺制备K+离子层间掺杂介孔石墨相氮化碳(CN-KM),其可见光产氢活性是块体g-C3N4的13.9倍。尿素-三聚氰胺混合压片制备的介孔管状石墨相氮化碳(40UM),其可见光产氢速率分别是尿素和三聚氰胺热聚合g-C3N4的3.3和46.2倍,在420 nm光下的表观量子效率达到了8.32%,并且能够在可见光下全解水。因此前驱体设计是一种有效改善g-C3N4可见光光解水制氢活性的措施。
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