纳米有机硅/聚酰亚胺薄膜的结构与性能研究

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纳米材料自问世以来,因其特殊的结构和性能在提高材料性能方面发挥越来越重要的作用,早已成为材料科学研究的热点。聚酰亚胺具有优异的热性能、机械性能和电性能,是一种重要的工程塑料,已在航空航天、电子电气等多项产业中得到广泛应用。其高热稳定性和高玻璃化转变温度有助于稳定以纳米尺寸分散的微粒,不使其聚集,对合成杂化材料十分有利。近年来关于聚酰亚胺/二氧化硅杂化材料的研究比较活跃,主要集中在制备二氧化硅粉体或有机硅溶胶及其掺杂工艺方面,研究杂化膜的耐热性能、介电性能和力学性能等。而有机硅溶胶的结构对杂化膜性能的影响报道较少。本文在掺杂总量一定的情况下,通过调整甲基三乙氧基硅烷(MTEOS)和正硅酸乙酯(TEOS)的摩尔比,采用溶胶-凝胶法将纳米有机硅溶胶掺杂到聚酰胺酸中,制备出纳米有机硅杂化聚酰亚胺薄膜。利用傅立叶变换红外光谱仪、原子力显微镜表征了薄膜的微观结构和表面形貌,利用耐击穿测试装置、介电谱仪、耐电晕测试装置和热重分析仪对薄膜的电学性能和耐热性进行了测试,并分析讨论了纳米有机硅的结构对性能的影响。研究表明,聚酰亚胺基体中形成-Si-O-Si-的网络结构,并且在聚酰亚胺基体表面分散的比较均匀;纳米有机硅的不同结构,对杂化膜各性能参数的影响不同。由于有机硅网格结构的大小和规整性不同,形成的网络缺陷不同使杂化膜的击穿场强随着有机硅中MTEOS摩尔比例的增加先下降后升高。有机硅前驱体的缩合不完全使杂化膜的相对介电常数ε_r均高于纯聚酰亚胺薄膜;在中低频区,MTEOS大于25mol%后杂化薄膜的介电损耗tanδ与纯聚酰亚胺薄膜差别不大并随频率变化的也不明显,在高频区,MTEOS为100mol%的杂化膜介电损耗tanδ随频率增大较快。纳米有机硅中的平均网格结构大有利于提高杂化膜的耐电晕时间和耐热性,MTEOS为100mol%时的杂化膜平均耐电晕时间为9.7h是纯膜的1.8倍,其热分解温度比纯膜高15.21℃。
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